Natsuki Usami ist ein siebzehnjähriger Oberschüler von der Insel Enoshima. Er ist einer der vier Hauptcharaktere der Geschichte. Er hat kurzes schwarzes Haar, braune Augen und trägt normalerweise eine Brille mit einem ständig gereizten oder distanzierten Gesichtsausdruck. Diese äußere Haltung rührt größtenteils vom Tod seiner Mutter zwei Jahre vor den Ereignissen der Serie her, ein Verlust, der ihn emotional verschlossen und zurückhaltend gegenüber neuen Beziehungen gemacht hat. Er ist ruhig, distanziert und kann Fremden gegenüber kalt oder still verurteilend wirken, aber unter dieser Fassade besitzt er ein freundliches und verständnisvolles Herz, besonders gegenüber Menschen, die ihm wirklich etwas bedeuten.

Natsuki ist in der Angelgemeinschaft weithin unter dem Spitznamen Angelprinz bekannt, aufgrund seiner außergewöhnlichen Fähigkeiten und seiner Teilnahme an nationalen Angelwettbewerben. Er ist auf Barschangeln spezialisiert und auch ein talentierter Koch. Er arbeitet Teilzeit in einem Angelgeschäft namens Hemingway und hilft im Sommer auf einem lokalen Angelboot aus, dessen Kapitän er als Mentor respektiert. Angeln ist für ihn nicht nur ein Hobby, sondern eine tiefe Leidenschaft, die ihm eine seltene Freude und Ruhe bringt – er zeigt beim Angeln ein strahlendes Lächeln, das im Gegensatz zu seinem üblichen zurückhaltenden Ausdruck steht.

Seine Rolle in der Geschichte ist die eines erfahrenen Führers, der dem Protagonisten Yuki Sanada und dem exzentrischen Alien Haru das Angeln beibringt. Anfangs widerwillig und ungeduldig, taut er allmählich auf, während sie gemeinsam Erlebnisse auf dem Wasser teilen. Seine Hauptmotivation ist es, seine jüngere Schwester Sakura zu beschützen und zu versorgen, gegenüber der er eine sanfte und zärtliche Seite zeigt, die sich völlig von seinem typischen Verhalten unterscheidet. Sein Verhältnis zu seinem Vater ist angespannt; sein Vater führt das Familienrestaurant und möchte, dass Natsuki seine eigenen Träume verfolgt, anstatt sich verpflichtet zu fühlen, das Geschäft zu übernehmen, aber Natsuki verübelt seinem Vater das Interesse an einer neuen Beziehung nach dem Tod seiner Mutter, was zu anhaltenden Spannungen führt.

Im Laufe der Serie macht Natsuki eine bedeutende Entwicklung durch. Durch seine wachsende Freundschaft mit Yuki und Haru und seine Beteiligung an einem größeren, mysteriösen Konflikt, der Aliens und einen legendären Köder betrifft, lernt er, sich zu öffnen, anderen zu vertrauen und sich seiner Trauer zu stellen. Er versöhnt sich auch bis zu einem gewissen Grad mit seinem Vater und akzeptiert, dass Vorwärtsgehen nicht bedeutet, seine Mutter zu vergessen. Zu seinen bemerkenswerten Fähigkeiten gehören ein hohes Maß an Angeltechnik, das an Profi-Niveau grenzt, ein starkes Gespür für das Lesen von Wasser und Fischverhalten sowie ein praktischer, sachlicher Ansatz zur Problemlösung, der sich bei den Abenteuern der Gruppe als wertvoll erweist.