Sharon Holygrail fungiert als Agentin für die Seiten Church, eine internationale Gruppe, die humanitäre Arbeit leistet, während sie sich im Geheimen der Ausrottung von Dämonen verschrieben hat. Unter dem ironischen Codenamen „Sharon die Keusche“ bekannt, besitzt sie blondes Haar, grüne Augen und trägt als Teil ihrer Gelübde stets einen Nonnenschleier.
Ihr Hintergrund umfasst umfangreiche Erfahrung in der Dämonenjagd, geprägt von einer Mission vor drei Jahren, bei der sie auf Shu Ogata traf. Beide verfolgten den Dämon Kisara in eine Höhle. Nachdem sie Kisara überwältigt hatte, plante Sharon, Shu zu töten und das Kopfgeld einzustreichen. Sie verführte ihn, doch während des Geschlechtsverkehrs trug Shu ein Neurotoxin auf ihre Genitalien auf, lähmte sie und entkam mit Kisara. Dieser Verrat hinterließ tiefe Verbitterung.
Im Kampf nutzt Sharon hochentwickelte Energierüstungen, die aus Dämonenüberresten gefertigt sind. Diese Rüstungen integrieren nervengesteuerte Tentakel, die dämonische Regeneration hemmen. Sie spezialisiert sich auf kraftvolle Kicktechniken, die Beton zertrümmern können, und übersteht Stürze aus großer Höhe. Ihr Kampfstil zeichnet sich durch außergewöhnliche Beweglichkeit aus, die es ihr ermöglicht, Fahrzeuge durch das Überqueren von Dächern zu überholen. Außerhalb von Missionen zeigt sie Zivilisten gegenüber Güte, was im Kontrast zu ihrer rücksichtslosen Einsatzpersönlichkeit steht. Sie konsumiert außerdem Alkohol und zeigt sich gelegentlich nackt, was ihrer Nonnenidentität widerspricht.
In Bayron City angekommen, um den uralten Dämon Asmodeus zu jagen, gerät Sharon zunächst mit Shu und Kisara aneinander. Ihre Energierüstung wird in einer Konfrontation zerstört, wodurch sie verwundet und hospitalisiert wird. Shu sichert ihre Freilassung, um ihr Fachwissen über Asmodeus zu nutzen. Später bildet sie ein temporäres Bündnis mit Kisara, um Shus Schwester Kanna zu finden, die mit Asmodeus in Verbindung steht. Als sie Kanna findet, versucht Sharon, sie zu töten, um dämonische Übergriffe zu verhindern, und stoppt erst, als Asmodeus erwacht.
Ihre Beziehung zu Shu bleibt komplex aufgrund ihrer vergangenen Intimität und seinem anschließenden Gedächtnisverlust ihr gegenüber. Nachdem Shu seine Erinnerungen zurückerlangt und sich entschuldigt, vergibt sie ihm, obwohl Spannungen bestehen bleiben. Gleichzeitig entwickelt sie eine unerwartete Kameradschaft mit Ayano Yugiri, Shus anderer ehemaliger Partnerin, und verbindet sich über ihre gemeinsame Geschichte, um schließlich im Kampf zusammenzuarbeiten.
Nach der Bewältigung der Asmodeus-Bedrohung verlässt Sharon Bayron City, ohne ihr Hauptziel erreicht zu haben, aber mit gelösten persönlichen Konflikten. Ihre Aktionen umfassen unbefugte Fahrzeugbeschlagnahmungen und Sachbeschädigungen während Missionen, was eine Missachtung von Kollateralschäden widerspiegelt.