Loki, mit bürgerlichem Namen Leo, ist der Himmelsgeist des Löwen, einer der zwölf goldenen Sternzeichen-Schlüssel, und fungiert als deren Anführer. Er erscheint zunächst als flirtender und charismatischer junger Mann, der der Gilde Fairy Tail beitritt, wo er schnell beliebt wird, besonders bei den weiblichen Mitgliedern. Doch sein äußerlicher Charme verbirgt einen tiefen inneren Konflikt, der in seiner Vergangenheit wurzelt. Ursprünglich gehörte er der Himmelsgeist-Magierin Karen Lilica von der Gilde Blue Pegasus, und Leo wurde Zeuge, wie sie einen anderen Geist, Aries, misshandelte. Da er dies nicht ertragen konnte, blieb er gewaltsam in der Menschenwelt, um Aries zu beschützen und Karen unter Druck zu setzen, ihre Verträge zu lösen. Diese Tat führte unbeabsichtigt zu Karens Tod, da sie während Leos Anwesenheit keine anderen Geister beschwören konnte und bei einer Mission getötet wurde. Daraufhin wurde Leo aus der Himmelsgeist-Welt verbannt, für ihren Tod verantwortlich gemacht und gezwungen, unter dem Decknamen Loki in der Menschenwelt umherzuwandern. In den folgenden drei Jahren zehrte sein langer Aufenthalt in der Menschenwelt allmählich seine Lebenskraft auf und brachte ihn dem Tod nahe.

Getrieben von Schuldgefühlen und dem Wunsch nach Sühne, verbarg Loki zunächst seine wahre Natur, doch sein Weg änderte sich, als er Lucy Heartfilia traf, eine andere Himmelsgeist-Magierin. Er kam Lucy nahe und enthüllte ihr schließlich sein Geheimnis. Durch Lucys unerschütterlichen Glauben an ihn und ihre Bitte an den Himmelsgeist-König wurde seine Verbannung aufgehoben, und er wurde einer von Lucys vertraglich gebundenen Geistern. Von diesem Zeitpunkt an erklärte er sich zu Lucys Ritter in glänzender Rüstung und wurde ein äußerst loyaler und beschützender Verbündeter. Seine Beziehung zu Lucy entwickelte sich von spielerischem Flirten zu einer tiefen, beständigen Freundschaft, die auf Vertrauen beruht. Er teilt auch eine starke Bindung zu Aries, über die er weiterhin fürsorglich wacht, und hat freundschaftliche Verbindungen zu anderen Fairy Tail-Mitgliedern wie Natsu und Happy.

Was seine Fähigkeiten betrifft, so beherrscht Leo die Magie namens Regulus, die sich in strahlenden, löwenartigen Angriffen äußert. Er kann Lichtstrahlen abfeuern, einen riesigen flammenden Löwen beschwören und kraftvolle physische Schläge ausführen, die durch seine Magie verstärkt werden. Er ist auch ein erfahrener Nahkämpfer und verwendet oft einen magischen Ring als Waffe. In einer alternativen Zeitlinie, bekannt als der Eclipse-Himmelsgeister-Bogen, der nur im Anime vorkommt, wird Leo zur Eclipse-Version seiner selbst. In dieser Form legt er seinen üblichen Anzug und seine Sonnenbrille ab, trägt eine schwarze Rüstung, bekommt langes, mähnenartiges Haar und erhält die verdorbene Magie Dark Regulus, die Licht absorbiert und sich als dunkle Flammen manifestiert. Diese dunkle Version ist von dem Verlangen nach vollkommener Freiheit verzehrt und rebelliert gegen seinen früheren Meister, obwohl selbst dann vage Erinnerungen an Lucy in ihm verbleiben.

Im Laufe der Geschichte durchläuft Leo eine bedeutende Entwicklung. Er bewegt sich von einem Ort der Schuld, Isolation und selbstzerstörerischen Akzeptanz seines bevorstehenden Todes hin zu einem erneuerten Sinn für Zweck und Zugehörigkeit. Sein Exil und sein Erlösungsbogen betonen Themen wie Vergebung, Freundschaft und den Wert des Lebens. Nachdem er geheilt wurde und zur Erholung in die Himmelsgeist-Welt zurückkehrte, kommt er später an Lucys Seite zurück, nun gesünder und lebendiger, trägt aber dennoch das Gewicht seiner Vergangenheit als Quelle der Stärke. Er bleibt ein treuer Begleiter, einer von Lucys mächtigsten Geistern und eine geliebte Figur innerhalb der Gilde Fairy Tail.