Mamimi Samejima ist eine siebzehnjährige Schulschwänzerin, die die Freundin von Tasuku Nandaba war, bevor er nach Amerika ging. Sie ist eine einsame und depressive Kettenraucherin, die ihre eigenen Zigaretten dreht, auf deren Papier der Satz Never Knows Best gedruckt ist. Sie spricht mit einem charakteristischen verbalen Tick und hängt an viele Sätze ein ssu an. Mamimi hat pyromanische Tendenzen, die mit einem traumatischen Kindheitsvorfall zusammenhängen: Als sie zwölf war, zerstörte ein Feuer die örtliche Grundschule, und Tasuku rettete sie daraus, obwohl später angedeutet wird, dass sie selbst das Feuer gelegt haben könnte. Nach Tasukus Abreise wendet sie sich seinem jüngeren Bruder Naota zu und redet ihn mit Ta-kun an, demselben Spitznamen, den sie für Tasuku verwendete. Diese Gewohnheit überträgt sie auch auf andere Lebewesen; sie nimmt eine Reihe von Haustieren auf und nennt sie alle ebenfalls Ta-kun.

Mamimis Persönlichkeit ist komplex, geprägt von emotionaler Verletzlichkeit und rücksichtslosem Verhalten. Sie wirkt zerstreut und oberflächlich, was dazu führt, dass viele von Naotas Klassenkameraden sie verachten und schikanieren, aber ihre Distanziertheit verbirgt tiefere emotionale Kämpfe. Sie hat eine schwache Grenze zwischen Fantasie und Realität, wie man sieht, als sie den Roboter Canti mit der Videospielgottheit Cantido verwechselt und ihm Opfer darbringt. Obwohl sie oft passiv und kindlich wirkt, kann sie zerstörerisch aggressiv sein, wenn sie glaubt, dass niemand hinsieht. Während der Ereignisse von FLCLimax versucht sie, sich an denen zu rächen, die ihr Unrecht getan haben, doch ihr Plan schlägt fehl.

Ihre Motivationen wurzeln in einem tiefen Gefühl des Verlassenwerdens und einer Sehnsucht nach emotionaler Stabilität. Sie hat keine Kontrolle über ihr eigenes Leben und ihren Willen, was sie kompensiert, indem sie nach willensschwachen Wesen sucht, die sie umsorgen und dominieren kann. Wenn diese Wesen jedoch beginnen, Unabhängigkeit zu zeigen, verliert sie das Interesse und verlässt sie. Dieses Muster spiegelt sich in ihrer Beziehung zu Naota wider: Anfangs klammert sie sich an ihn als Ersatz für Tasuku und verfolgt ein unangenehmes Maß an Intimität, das den Jungen nervt. Als sie gefragt wird, warum sie das tut, antwortet sie: Wenn ich es nicht tue, laufe ich über. Als Naota selbstbewusster wird, verliert sie allmählich das Interesse an ihm.

Ihre wichtigsten Beziehungen definieren ihren Handlungsbogen. Ihre Bindung zu Naota ist kompliziert und schwankt zwischen Zuneigung und Gereiztheit, und wird größtenteils von ihrer emotionalen Abhängigkeit angetrieben. Tasuku steht sowohl für Sicherheit als auch für ein unerreichbares Ideal, und ihre Unfähigkeit, über ihn hinwegzukommen, hemmt ihr Wachstum. Haruko Haruhara nennt sie abfällig Sameji, während Naotas Freunde sie als Naotas Frau bezeichnen. Im Laufe der Serie spiegelt ihre Geschichte Themen wie Entfremdung, Trauma, jugendliche Verwirrung und den Kampf um Identität angesichts von Veränderungen wider. Sie besitzt keine übernatürlichen Fähigkeiten, aber ihre verschwommene Wahrnehmung der Realität dient als Metapher für ihre innere Zerrissenheit.