Hisoka erscheint zum ersten Mal im Greed-Island-Arc, nachdem er das Spiel unter dem falschen Namen Chrollo Lucilfer betreten hat. Sein wahres Ziel auf der Insel ist es, einen Nen-Exorzisten zu finden, der die Urteilskette entfernen kann, die Kurapika auf Chrollos Herz gelegt hat, denn die Aufhebung dieses Fluchs ist der einzige Weg, wie Hisoka endlich den fairen und aufregenden Kampf bekommen kann, den er gegen den Anführer der Phantomtruppe ersehnt. Obwohl seine Vergangenheit weitgehend unerforscht bleibt und die Figur selbst kein Interesse daran zeigt, ist bekannt, dass er der Phantomtruppe als falsches Mitglied beigetreten ist, mit einem gefälschten Spinnentattoo mit der Nummer vier, mit dem alleinigen Ziel, eines Tages Chrollo zu einem Duell auf Leben und Tod herauszufordern.

Hisoka wird vollständig von selbstsüchtigen und hedonistischen Impulsen bestimmt. Er ist ein mörderischer Soziopath, dessen einziger Zweck darin besteht, mächtige Gegner zu suchen und zu bekämpfen, wobei er einen orgasmusähnlichen Nervenkitzel aus dem Nahkampf auf Leben und Tod und dem Vergießen des Blutes starker Feinde erfährt. Er ist weder rein böse noch gut, sondern eher amoralisch und bereit, Protagonisten wie Gon und Killua zu helfen, wenn dies Unterhaltung verspricht oder sie für einen zukünftigen Kampf stärker macht. Er betrachtet vielversprechende Kämpfer als unreife Früchte oder, wie er sie nennt, grüne Äpfel, und ist bereit, sie zu beschützen und zu fördern, bis sie zu würdigen Gegnern heranwachsen, die er schließlich zerstören kann. Deshalb verschont er Gon wiederholt, nicht aus Freundlichkeit, sondern aus dem egoistischen Wunsch nach einem späteren, befriedigenderen Töten. Seine Persönlichkeit ist chaotisch und unberechenbar; er ist ein launischer Lügner, der gerne grausame Scherze spielt und das Unbehagen anderer beobachtet, und er hat keine Loyalität gegenüber irgendeiner Gruppe, indem er Treffen der Phantomtruppe ohne Bedenken schwänzt.

Während des Greed-Island-Arc dient Hisoka hauptsächlich als temporärer und mächtiger Verbündeter von Gon, Killua und Biscuit Krueger. Er stimmt zu, sich ihrem Team für das tödliche Völkerballspiel gegen Razor, einen formidablen Spielmeister, anzuschließen, einfach weil er nichts Besseres zu tun hat und die Herausforderung interessant erscheint. Seine einzigartigen Fähigkeiten werden während dieses Spiels brillant zur Schau gestellt. Seine primäre Nen-Fähigkeit ist Bungee Gum, die seiner Aura die Eigenschaften von Gummi und Kaugummi verleiht, sodass er seine Angriffe dehnen, Gegenstände zurückholen und an Oberflächen haften kann. Seine sekundäre Fähigkeit ist Texture Surprise, die es ihm ermöglicht, eine dünne, flexible Membran aus Aura zu erschaffen, um das Aussehen jeder flachen Oberfläche zu verändern und so überzeugende Fälschungen zu erzeugen. Im Völkerballspiel verwendet er Bungee Gum, um den Ball zurückzuholen, sich zu schützen und schließlich den Sieg zu sichern, indem er den Ball an Razors Händen festklebt und dabei zehn seiner eigenen Finger zertrümmert. Er verwendet auch Texture Surprise, um Killua zu täuschen, indem er seine In-Game-Kontaktliste ändert, um zu verbergen, dass er sich auf der Insel mit anderen Mitgliedern der Phantomtruppe getroffen hat.

Seine wichtigsten Beziehungen in diesem Arc bleiben seiner Natur treu. Er betrachtet Gon weiterhin mit Faszination und lobt sein Wachstum und Potenzial. Er trifft Kalluto, seinen Ersatz in der Phantomtruppe, und erkennt das Potenzial des jungen Mitglieds an. Seine Dynamik mit Machi, einem weiteren Truppenmitglied, ist ebenfalls präsent; er neckt sie damit, was passieren würde, wenn er Chrollo tötet, und sie schwört, ihn zu jagen, eine Drohung, die er mit spielerischer Aufregung aufnimmt. Bemerkenswerterweise zeigt Hisoka im Greed-Island-Arc selbst keine signifikante Charakterentwicklung; er bleibt eine statische Naturgewalt. Seine Handlungen hier werden jedoch von einer langfristigen Entwicklung angetrieben, die später ihre Konsequenzen zeigen würde: seine geduldige Intrige, um Chrollo wiederherzustellen. Obwohl er erfolgreich den Exorzisten Abengane für Chrollo sichert, bereitet dieser Akt die Bühne für ihre letztendliche, brutale Konfrontation, die letztendlich zu Hisokas Tod und einer anschließenden, dunkleren Transformation seiner Persönlichkeit führen würde. Für die Dauer von Greed Island bleibt er der berechnende, blutrünstige Magier, der sich nur mit den Helden verbündet, weil es seiner eigenen Unterhaltung und seinem übergeordneten Ziel dient, Chrollo mit voller Kraft zu bekämpfen.