Chrollo Lucilfer stammt aus Meteor City, einer Siedlung auf einer Müllhalde, deren Bewohner außerhalb offizieller Aufzeichnungen existieren. Bereits als Kind in Meteor City zeigte er sich als natürlicher Anführer und gründete eine Synchronisationsgruppe mit Franklin, Shalnark, Uvogin, Machi, Phinks, Feitan, Pakunoda, Sarasa und Sheila. Die grauenvolle Entdeckung von Sarasas verstümmelter Leiche, ermordet von unbekannten Angreifern, wurde zu einem prägenden Trauma für Chrollo. Angetrieben von einem Racheschwur gründete er etwa drei Jahre später die Phantom Troupe zusammen mit sechs weiteren Bewohnern von Meteor City: Franklin, Uvogin, Machi, Pakunoda, Feitan, Nobunaga und Shalnark. Die Gruppe wuchs schließlich auf dreizehn Mitglieder an, wobei Chrollo als Mitglied #0 und Anführer bezeichnet wurde.
Sein Äußeres ist geprägt von schwarzen Haaren, grauen Augen, einem markanten kreuzförmigen Tattoo auf der Stirn und kugelförmigen Ohrringen. Typischerweise trägt er einen dunkelvioletten Mantel mit weißem Pelzbesatz, auf dessen Rücken ein goldenes Petruskreuz mit Teufelshörnern prangt. Der Standort seines Phantom-Troupe-Spinnen-Tattoos wurde im Manga nicht offenbart, obwohl die Anime-Adaption von 1999 es auf seinem rechten Arm ohne die Nummer Null platzierte.
Chrollos Persönlichkeit ist von Gelassenheit, Charisma und scharfer strategischer Intelligenz geprägt, was ihm ermöglicht, die unberechenbare Phantom Troupe zu führen. Er stellt das Überleben der Spinne über sein eigenes Leben und betrachtet den Anführer als entbehrlich für den Fortbestand der Gruppe. Trotz seiner Fähigkeit, Mitgefühl für gefallene Kameraden zu zeigen – wie die Tränen für Uvogin und das Orchestrieren eines Mafia-Massakers als dessen Requiem – handelt Chrollo mit rücksichtslosem Pragmatismus. Er beging Gräueltaten wie das Massaker am Kurta-Clan und zeigt Gleichgültigkeit gegenüber Feinden, indem er brutale Nen-Fähigkeiten ohne Reue einsetzt. Seine manipulative Natur zeigt sich in Plänen wie der Freundschaft mit Neon Nostrade, nur um ihre wahrsagerische Nen-Fähigkeit zu stehlen, wobei er sein schauspielerisches Talent unter Beweis stellt.
Chrollos Nen-Spezialisierung, "Skill Hunter", ermöglicht es ihm, die Fähigkeiten anderer zu stehlen, indem er strenge Bedingungen erfüllt: die Fähigkeit live miterleben, den Nutzer darüber befragen und sicherstellen, dass der ursprüngliche Nutzer am Leben bleibt (mit bestimmten Ausnahmen). Gestohlene Fähigkeiten werden in seinem herbeigezauberten Buch "Bandit’s Secret" gespeichert, das während der Nutzung auf der entsprechenden Seite geöffnet sein muss. Diese Macht eröffnet vielfältige Kampfmöglichkeiten, schränkt aber den gleichzeitigen Einsatz von Fähigkeiten ein.
Während des Yorknew-City-Arcs führte Chrollo die Phantom Troupe bei der Plünderung der Mafia-Auktion an. Nach Uvogins Gefangennahme und Tod durch Kurapika nutzte Chrollo Neon Nostrade, um ihre Fähigkeit zu stehlen, und inszenierte ein stadtweites Massaker. Im Kampf gegen Silva und Zeno Zoldyck wäre er fast ums Leben gekommen, bevor ihr Vertrag aufgrund der Ermordung der Ten Dons aufgelöst wurde. Kurapika fing Chrollo später und versiegelte sein Nen mit "Chain Jail". Diese Einschränkung wurde später auf unbekannte Weise aufgehoben, wodurch seine Kräfte wiederhergestellt wurden.
Im Heavens-Arena-Arc kämpfte Chrollo mit einer sorgfältig ausgearbeiteten Strategie gegen Hisoka und setzte gestohlene Fähigkeiten wie "Order Stamp" und "Black Voice" ein, um ein Publikum aus Puppen zu kontrollieren. Er überwältigte Hisoka, was zu dessen temporärem Tod führte. Chrollo übernahm später wieder die Führung der Phantom Troupe, wurde jedoch mit Hisokas Vergeltung konfrontiert, der die Mitglieder Kortopi und Shalnark ermordete. Dies provozierte Chrollos Schwur, Hisoka auf Sicht zu töten.
Zuletzt bestieg Chrollo die Black Whale als Teil des Succession-War-Arcs. Seine Ziele sind noch nicht offengelegt, aber er agiert während der Reise zum Dark Continent an der Seite der Troupe.