Brook ist der lebende Skelett-Musiker und neunte Mitglied der Strohhut-Piraten, der nach dem Thriller-Bark-Bogen beitritt. Sein Skelettzustand resultiert aus dem Verzehr der Yomi Yomi no Mi (Wiederbelebungs-Wiederbelebungsfrucht), die seine Seele nach dem Tod in seinen Körper zurückbrachte. Eine fünfzigjährige Reise durch das Jenseits ließ nur seine Knochen intakt, wobei sein markanter Afro dank "starker Wurzeln" erhalten blieb. Zu Lebzeiten erschien er als großer, schlanker Mann mit einem Kinnbart, Koteletten, einer diagonalen Stirnnarbe und oft Sonnenbrille.
Ursprünglich war er Teil der Rumbar-Piraten, starb und wurde auf ihrem Schiff wiederbelebt, trieb fünfzig Jahre lang allein im Florianischen Dreieck, bis er die Strohhut-Piraten traf. Sein treibender Traum ist es, sich mit Laboon zu vereinen, dem Wal, der treu am Reverse Mountain wartet, um ein jahrzehntealtes Versprechen zu erfüllen. Nach dem Zeitsprung ist Brook 277 cm groß und damit das zweitgrößte Crewmitglied nach Jinbe. Seine Kleidung entwickelt sich entsprechend seiner "Soul King"-Persona mit auffälligen, farbenfrohen Outfits, herzförmigen Sonnenbrillen, Federboas und aufwendigen Zylindern. In Wano trägt er einen weißen Kimono und Samurai-Rüstung, später in Elbaph Wikinger-artige Lederkleidung.
Seine Persönlichkeit vereint Exzentrizität mit höflichem Auftreten. Brook macht oft "Skelett-Witze" (z.B. "Ich traue meinen Augen nicht! Nicht dass ich Augen hätte!"), gefolgt von seinem markanten "Yohohoho"-Gelächter. Trotz seiner vulgären Angewohnheit, Frauen nach ihren Höschen zu fragen, spricht er formell und verwendet oft respektvolle Anreden wie "-san". Er zeigt extreme emotionale Reaktionen, wie Panik, wenn er merkt, dass er andere erschreckt. Tief mitfühlend verabscheut er Grausamkeit und die, die Leben verschwenden, und schützt sogar Feinde vor unnötigem Schaden. Seine lange Isolation schuf eine tiefe Wertschätzung für Gemeinschaft, weshalb er einfache Dinge wie gemeinsame Mahlzeiten schätzt.
Musik definiert Brook. Er singt "Binks' Sake", um Angst oder Trauer zu bekämpfen, und sein Kampfstil integriert musikalische Themen. Seine Teufelsfrucht-Kräfte ermöglichen umfangreiche Seelenmanipulation: Er trennt seine Seele vom Körper, um Gebiete zu erkunden, erzeugt eisige Energie, um Gegner außer Gefecht zu setzen, und interagiert durch Musik mit Seelen, wie beim Hilferuf während des Fisch-Mensch-Insel-Bogens. Im Kampf dient er als einer von zwei Schwertkämpfern der Crew und führt ein Stockdegen mit eisbasierten Angriffen, die nach Tänzen und Liedern benannt sind.
Seine Loyalität ist absolut. Brook riskiert sein Leben, um Crewmitglieder zu schützen, wie Usopp vor einem Pacifista, und stellt sich furchtlos Kaisern wie Big Mom entgegen, die er verächtlich als "junges Mädchen" bezeichnet. Seine Ritterlichkeit zwingt ihn, Frauen zu verteidigen, obwohl er sie bei Bedarf bekämpft, wie gegen Giolla und Big Mom. Während er Sanjis lüsterne Neigungen teilt, verspottet er andere wie Momonosuke für ähnliches Verhalten.
Seine Kopfgeld markieren sein Wachstum: 33.000.000 Berry aus seiner Rumbar-Zeit, steigend auf 83.000.000 nach Dressrosa und 383.000.000 nach Wano.