Roronoa Zoro ist der Kämpfer und Meisterschwertkämpfer der Strohhut-Piraten und dient als treuer rechter Hand von Kapitän Monkey D. Luffy. Er führt drei Schwerter gleichzeitig in seinem einzigartigen Drei-Schwert-Stil, darunter das namhafte Schwert Wado Ichimonji. Diese Klinge, die er von seiner verstorbenen Kindheitsfreundin und entfernten Cousine Kuina geerbt hat, verkörpert sein feierliches Versprechen, der größte Schwertkämpfer der Welt zu werden, zu ihren Ehren.
Geboren in der East Blue, lässt sich Zoros Abstammung auf die Shimotsuki-Familie aus dem Wano Country zurückführen, die von dem legendären Samurai Shimotsuki Ryuma abstammt. Seine Vergangenheit als Kopfgeldjäger brachte ihm den Spitznamen „Piratenjäger“ ein, bevor er sich den Strohhüten anschloss. Er wurde Luffys erstes Crewmitglied nach einer Rettung vor der Hinrichtung durch die Marine in Shell Town. Zoro zeigt unerschütterliche Loyalität zu seinem Kapitän und seiner Crew, was sich in seinem Schwur, nie wieder zu verlieren, nach einer vernichtenden Niederlage gegen Dracule Mihawk zeigt.
Zoro verfügt über einen muskulösen Körperbau, kurz geschnittenes grünes Haar und trägt drei goldene Ohrringe an seinem linken Ohrläppchen. Sein Körper ist von zahlreichen Narben gezeichnet, darunter eine markante diagonale Brustwunde von Mihawk und selbst zugefügte Knöchelnarben von einem Fluchtversuch. Nach einem zweijährigen Zeitsprung hat er eine Narbe über seinem linken Auge, das dadurch permanent geschlossen ist. Seine typische Kleidung besteht aus einem Haramaki-Sash, der seine Schwerter hält, schwarzen Hosen, Stiefeln und einem schwarzen Bandana, das er am Arm trägt; bei ernsthaften Kämpfen bindet er es sich um den Kopf. Nach dem Zeitskip trägt er oft einen offenen dunkelgrünen Mantel.
Selbstbewusst und impulsiv, strahlt Zoro eine strenge Ausstrahlung aus und leidet unter einem berüchtigt schlechten Orientierungssinn. Er hält sich an einen strengen Ehrenkodex, lehnt hinterhältige Taktiken ab und weigert sich, vor Kämpfen zu fliehen. Er teilt eine komödiantische Rivalität mit seinem Crewmitglied Sanji und priorisiert die Sicherheit der Crew, wobei er oft als Erster Bedrohungen spürt, trotz seiner Orientierungsschwächen. Strenges Training definiert seine Routine, gepaart mit einer hohen Alkoholtoleranz.
In *Der riesige mechanische Soldat des Karakuri-Schlosses* schließt sich Zoro der Crew auf der Suche nach der Goldenen Krone auf Mecha Island an. Als die Going Merry sich nähert, wehrt er einen Pfeilhagel ab, der von defensiven Robotern abgefeuert wird. Nachdem der Inselführer Ratchet die Crew verrät und eine riesige Schildkröteninsel mit seinem mechanischen Schloss beschlagnahmt, stellt sich Zoro Ratchets Untergebenem General Maji. Ihr Duell entfaltet sich entlang einer Achterbahnstrecke im Inneren des Schlosses und endet mit Majis Niederlage. Später koordiniert Zoro mit Sanji und Usopp einen kombinierten Angriff, der es Luffy ermöglicht, das mechanische Schloss zu zerstören und die Schildkröte zu befreien.
Zoro beherrscht die Armament und Observation Haki und besitzt latente Conqueror's Haki. Seine Schwertkunst entwickelt sich durch intensives Training und Kämpfe ständig weiter, wobei er Techniken entwickelt, um mit Haki aufgeladene Schnittangriffe zu projizieren. In allen Abenteuern bleiben seine Handlungen von seinem Eid an Kuina und seiner tiefen Loyalität zu Luffy getrieben.