Aleister Crowley, ursprünglich Edward Alexander Crowley genannt, ist der Gründer und Herrscher von Academy City und übt von seinem fensterlosen Gebäude aus die höchste Autorität über dessen Direktorium aus. Er schwebt kopfüber in einer mit roter Flüssigkeit gefüllten Lebenserhaltungsröhre. Sein Aussehen ist androgyn und vereint männliche und weibliche sowie erwachsene und kindliche Züge, oft mit langem weißem Haar. Nach einem bedeutenden Ereignis tauchte eine alternative Möglichkeit von ihm als junges Mädchen mit silbernem Haar, blasser Haut, einem hellblauen Doppelblazer, einem schwarzen Umhang und einem hexenartigen Hut auf.

Crowley erlebte eine schwierige Kindheit unter streng christlichen Eltern, die seine Skepsis ablehnten. Auf ein Internat geschickt, wo er Verfolgung erfuhr, entwickelte er Verachtung für religiöse Heuchelei und den Gottesbegriff, was ihn dazu trieb, durch Magie nach Wahrheit zu suchen. Als junger Erwachsener trat er dem Hermetic Order of the Golden Dawn unter Samuel Liddell MacGregor Mathers bei. Dort lehrte ihn sein Mentor Allan Bennett Spiritual Tripping und enthüllte die wahre Macht des Blasting Rod. Eine Prophezeiung Bennetts sagte voraus, dass Kollisionen zwischen magischen Phasen dazu führen würden, dass seine zukünftige Tochter jung sterben würde. Der Golden Dawn priorisierte seine Ziele über diese Konsequenz, was Crowley dazu veranlasste, die Kabale zu zerstören. Nachdem er Bennett getötet hatte, der sich freiwillig opferte, provozierte Crowley die Schlacht von Blythe Road und stahl die Schätze der Organisation, darunter einen pfeilförmigen Gegenstand, der den Imagine Breaker beherbergt.

Als seine Tochter Lilith wie prophezeit starb, beschloss Crowley, Magie auszurotten, da er zu dem Schluss kam, dass sie durch überlagerte Phasen die Realität verzerre und so Tragödien verewige. Er täuschte 1947 seinen Tod vor, verbündete sich mit dem Arzt Heaven Canceller und gründete Academy City als wissenschaftliches Bollwerk gegen Mystik. Als Herrscher orchestrierte er Experimente wie das Level-6-Shift-Projekt, das die Massenproduktion und Tötung von Klonen der Misaka Mikoto umfasste. Er manipulierte Protagonisten wie Kamijou Touma, Accelerator und Shiage Hamazura als Werkzeuge, um magische Systeme zu destabilisieren.

Crowley zeigt eine kalte, pragmatische Art, die Effizienz über Moral stellt, obwohl darunter Unsicherheit aufgrund eines Fluches unvermeidlichen Scheiterns liegt, den Mathers ihm auferlegte. Seine Fähigkeiten vereinen Magie und Wissenschaft: Spiritual Tripping erzeugt illusionsbasierte Angriffe, die physische Verteidigung umgehen; der Blasting Rod verstärkt offensive Magie exponentiell; Archetype Controller manipuliert gesellschaftliche Strukturen; Splash absorbiert Schicksalsfunken, um andere zu schützen; und Blood Sacrifice wandelt Konflikte in magische Energie um. Nachdem der Dämon Coronzon seine Tochter Laura Stuart besessen hatte, verwickelte Crowley sich in einen multidimensionalen Konflikt, der zur Löschung seines Bewusstseins führte. Später tauchte er in alternativen Formen auf, darunter das silberhaarige Mädchen. Er übergab die Kontrolle über Academy City an Accelerator, da er glaubte, dieser könne eine menschlichere Zukunft fördern, und verbündete sich mit ehemaligen Gegnern, um neuen Bedrohungen zu begegnen. Seine Philosophie zielt darauf ab, die Menschheit von magischem Einfluss zu befreien, wobei er den individuellen Willen über alles stellt, mit seinem Endziel, alle Phasen der Realität abzubauen, um sich mit Lilith in einer Welt ohne Magie wiederzuvereinen.