Natsumi Murakami belegt Platz achtundzwanzig in Klasse 3-A der Mahora-Akademie. Sie gehört dem Schul-Dramaclub an und hegt eine Leidenschaft für Schauspielerei, die oft durch tiefe Schüchternheit und mangelndes Selbstvertrauen behindert wird. Dies wird durch ihre starke Unzufriedenheit mit ihrem Aussehen verstärkt, insbesondere durch Vergleiche mit ihren Mitbewohnerinnen Ayaka Yukihiro und Chizuru Naba hinsichtlich ihrer unterentwickelten Figur sowie durch ihre Probleme mit ihrem unbezähmbaren Haar und ihren Sommersprossen (im Manga). Ihre anfängliche Darstellung betont ihre Durchschnittlichkeit und das Fehlen besonderer Talente oder magischer Fähigkeiten. Ihr Werdegang ändert sich dramatisch, als sie und Chizuru den verletzten Kotaro Inugami in seiner Hundegestalt entdecken. Von Chizuru unter Druck gesetzt, Ayaka zu überzeugen, Kotaro bleiben zu lassen, gibt Natsumi vor, er sei ihr jüngerer Bruder, „Kotaro Murakami“. Obwohl anfangs widerwillig, wächst sie allmählich in die Geschwisterrolle hinein. Nach dem Mahora-Festival zeigt sie jedoch Eifersucht auf Mädchen, mit denen Kotaro interagiert (Yue, Nodoka, Kaede, Mei, Takane), was aufkeimende romantische Gefühle offenbart, trotz ihrer häufigen Streitereien, die aus ihrer gegenseitigen Schwierigkeit resultieren, Emotionen auszudrücken. Ihre Bedeutung vergrößert sich während der „Reise in die Magische Welt“-Arc. Aus Sorge um Negi Springfield reist sie heimlich in die Magische Welt. Vom Großteil ihrer Begleiter am Gateport getrennt und auf der Suche nach Medizin für die kranke Ako, häufen Natsumi, Akira und Ako eine erdrückende Schuld von 1.000.000 Drachmen an. Um diese abzuzahlen, werden sie Sklaven unter einer Bestienfrau namens „Chief“, gefesselt durch magische Halsbänder, die Flucht verhindern, aber Schutz bieten, indem sie Schaden aufzeichnen. Als sie Kotaro (durch altersverändernde Pillen getarnt) und Negi im Kampf gegen Jack Rakan in einem Turnier beobachtet, um das Preisgeld für ihre Freiheit zu gewinnen, wird ihr Kotaros Bestiengestalt offenbart. Das Preisgeld sichert ihre Freilassung, wobei Kotaro persönlich den Schlüssel benutzt, um Natsumi zu befreien. Von Haruna ermutigt, einen Pactio-Vertrag abzuschließen, erfährt Natsumi, dass sie den Vertragskuss mit Kotaro statt mit Negi durchführen könnte. Dies löst intensive Selbstreflexion aus; indem sie sich ungünstig mit Frauen wie Mei Sakura, Kaede Nagase und Chizuru Naba in Kotaros Leben vergleicht, hält sie sich für ungeeignet. Sie versucht den Pactio, indem sie Kotaro im Schlaf küsst, wird jedoch von Haruna unterbrochen, die vergaß zu erwähnen, dass das Ritual Chamos Anwesenheit erfordert. Später, auf einem Gouverneursball, bittet Kotaro sie zum Tanz, was ihre Verwirrung verstärkt, teilweise aufgrund seines wahren Alters als zehnjähriger Junge. Als sie Kotaro über Harunas Pactio-Vorschlag klagen hört, flieht Natsumi verzweifelt. Kotaro holt sie ein und erklärt, sein Zögern liege an seiner Jugend und mangelnden Bereitschaft für Romantik, nicht an ihr persönlich. Als er fragt, ob sie ihn mag, verneint sie es unglaubwürdig. Kotaro gesteht daraufhin, dass er sie liebt und sie der wichtigste Mensch in seinem Leben sei in diesem Moment. Gestärkt schließt Natsumi erfolgreich den Pactio-Vertrag ab. Unmittelbar danach gesteht sie schockierend ihre eigene Liebe laut, bevor sie davonläuft, und sorgt sich später, er habe es nicht gehört, und versucht, es geheim zu halten. Ihr Artefakt, „Actrix Timida“ (Schüchterne Schauspielerin), manifestiert sich als „Adjutor Solitarius“ (Einsamer Bühnenarbeiter), der Illusionen erschafft, die ihrem Team ermöglichen, unbemerkt in Gebiete wie die Ostia-Ruinen einzudringen. Während der finalen Schlacht, um Asuna zu retten, nutzt Natsumi Adjutor Solitarius, um dem Team zu helfen, Feinde zu umgehen, einschließlich Fate Averruncus. Sie gehört zu den wenigen, die während der Rettung von Asuna und dem Großen Großmeister-Schlüssel nicht außer Gefecht gesetzt werden, obwohl sie und Nodoka später von Fate gefangen genommen werden. Nach dem Konflikt hilft sie Negi bei der Mission, seinen Vater zu retten und den Magier des Anfangs zu besiegen. Im Epilog folgt sie Kotaro in die Magische Welt, nachdem er für „Ninja-Training“ aufgebrochen ist, und tarnt es als ihren Abschlussausflug. Während eines Abenteuers dort zeigt sie bedeutendes Wachstum und setzt ihr Artefekt effektiv ein, um zu überleben. Bei der Wiedervereinigung schlägt sie Kotaro sieben Mal aus einem toten Winkel. Sie heiraten schließlich 2015 mit dem Segen ihrer Freunde. Bezüglich „Mahō Sensei Negima! Anime Final“ präsentiert der Film ein alternatives Ende, in dem Negi einen Schüler als seinen permanenten Pactio-Partner wählt, bevor die Erinnerungen der Klasse an Magie gelöscht werden. Promotionsmaterial listet Natsumi unter der Besetzung auf.