"Dantalian no Shoka" spielt in England nach dem Ersten Weltkrieg und handelt von Huey, einem jungen Ex-Soldaten, der nach dem Tod seines Großvaters, eines berühmten Büchersammlers, dessen Anwesen erbt. Im Herrenhaus entdeckt Huey eine mysteriöse Bibliothek, die sogenannte "Bibliothek des Bibliothekarischen Prinzen", sowie eine geheimnisvolle junge Frau namens Dalian. Dalian ist die Hüterin dieser Bibliothek, die aus verbotenen Büchern, den "Phantom-Büchern", besteht. Diese Bücher enthalten übernatürliche Kräfte und gefährliches Wissen, das in die falschen Hände geraten könnte.

Huey und Dalian schließen einen Pakt: Er wird ihr "Schlüsselmeister" und unterstützt sie bei der Rückeroberung und Sicherung der Phantom-Bücher, die in der Welt verstreut sind. Im Gegenzug erhält Huey Zugang zu Dalians Wissen und Fähigkeiten. Gemeinsam begeben sie sich auf eine Reihe von Abenteuern, bei denen sie auf andere Sammler von Phantom-Büchern, dunkle Mächte und mysteriöse Phänomene stoßen. Jeder Fall, den sie lösen, ist eng mit einem bestimmten Phantom-Buch verbunden, das oft eine unerwartete und gefährliche Wirkung auf die reale Welt hat.

Die Beziehung zwischen Huey und Dalian entwickelt sich im Laufe der Serie von einer rein geschäftlichen Vereinbarung zu einer tieferen Verbindung, während sie gemeinsam die Geheimnisse der Phantom-Bücher und die wahre Natur der Bibliothek enthüllen. Die Handlung verbindet Elemente des Mystery-, Fantasy- und Historischen Genres und präsentiert eine Mischung aus episodischen Abenteuern und einer übergeordneten, sich langsam entfaltenden Hintergrundgeschichte.