Nao Tōyama hat parallel zu ihrer Schauspieltätigkeit eine Karriere als Musik-Künstlerin aufgebaut, mit einer Diskografie, die mehrere Singles, Alben und Anime-Themenlieder umfasst. Ihre offizielle Musikkarriere begann 2017 mit der Debüt-Single True Destiny/Chain the world, die am 1. Februar 2017 veröffentlicht wurde. Diese Single enthielt die Titel True Destiny, der als Abspannlied für das Fernseh-Anime Chain Chronicle ~Light of High Catas~ verwendet wurde, und Chain the world, der als Titellied für dieselbe Serie diente. Vor ihrem Solo-Debüt war sie Mitglied der Band Rhodante, mit der sie ein Titellied für die Serie Kin-iro Mosaic aufnahm.

Ihre zweite Single, Ima Koko / Tsuki ga Kirei, veröffentlicht am 24. Mai 2017, enthielt Ima Koko als Opening-Theme und Tsuki ga Kirei als Ending-Theme für das Fernseh-Anime Tsuki ga Kirei. Die Single beinhaltete auch den Insert-Song Hatsukoi für dieselbe Serie. Ihre dritte Single, Tomoshibi no Manimani, erschien am 30. Mai 2018, wobei der Titeltrack als Opening-Theme für den Anime Kakuriyo no Yadomeshi diente. Die vierte Single, Aruite Ikou, veröffentlicht am 5. Februar 2020, wurde als Opening-Theme für die Anime-Serie Asteroid in Love verwendet und erreichte die Top Ten der Oricon Singles Chart. Ihre fünfte Single, Samenai Mahou, veröffentlicht am 3. November 2021, war als Ending-Theme für Isekai Shokudo 2 zu hören. Im Jahr elf der Oricon-Singlecharts.

Tōyama hat mehrere Studioalben veröffentlicht. Ihr erstes Album, Rainbow, erschien am 25. Oktober zwölf der japanischen Albumcharts. Das Album enthielt den selbstkomponierten Titeltrack Rainbow sowie You and My Symphony, Otomeiro und StarLight. Ihr zweites Album, Gunjou Infinity, folgte am 3. April 2019. Ein Konzept-Mini-Album mit dem Titel off wurde am 12. Mai 2021 veröffentlicht, mit Themen rund um Entspannung und Alltagsgeräusche, unter Beteiligung von Songwritern wie Kairiki Bear. Ihr drittes Album, Welcome to MY WONDERLAND, erschien 2022. Ein Character-Song-Best-Of-Album mit dem Titel Special Thanks! wurde 2020 zum zehnten Jubiläum ihrer Karriere veröffentlicht. Tōyama hat auch digitale Singles herausgebracht, darunter Shut Out My Lie im Oktober 2023, Mayonaka no Kaijuu im November 2023 und eine digitale Single mit einem erweiterten Titel, beginnend mit Toshikoshi Soba wa Menrui Nara Nandemo Ii, im Dezember 2023.

Neben ihrer Solotätigkeit hat Tōyama zu Character-Song-Sammlungen für Franchises beigetragen, in denen sie mitgewirkt hat, darunter Granblue Fantasy und KanColle. Sie hat mit verschiedenen Songwritern und Produzenten zusammengearbeitet, darunter Heart's Cry, WEST GROUND, 川嶋あい, und Komponisten wie Powerless und RIRIKO. Ihr Musikstil umfasst J-Pop und Anime-Song-Genres.

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