Aya Hirano etablierte sich Mitte der 2000er Jahre als Musik-Künstlerin, wobei ihre Gesangskarriere ab 2006 an Bedeutung gewann. Ihr musikalisches Profil ist eng mit ihren Anime-Themenlied-Aufführungen verbunden, die ihre Präsenz in den Genres J-Pop und Anison begründeten.

Eines ihrer frühesten und bekanntesten Lieder ist Bouken Desho Desho? (冒険でしょでしょ？), das als Opening für die Fernseh-Anime-Serie The Melancholy of Haruhi Suzumiya dient. Dieser Song wurde 2007 als Single veröffentlicht, mit der B-Seite Kazeyomi Ribbon, die als Opening für ein Hörspiel derselben Serie verwendet wurde. Eine weitere bedeutende Aufnahme aus diesem Franchise ist Hare Hare Yukai, der Ending-Song der Anime-Serie, den Hirano zusammen mit den Synchronsprecherkolleginnen Misato Chiwara und Yuko Goto interpretierte.

Hirano veröffentlichte ihr erstes vollständiges Album RIOT GIRL am 16. Juli 2008. Das Album debütierte auf Platz sechs der Oricon-Charts und markierte eine Abkehr vom leichten J-Pop-Stil ihrer früheren Charakterlieder. Die musikalische Ausrichtung von RIOT GIRL integrierte Elemente aus Pop-Punk und energetischem Rock, mit Synthesizern und aggressiven Gitarrenriffs. Das Album wurde von Yuka Sakurai produziert, mit Kompositionen und Arrangements von Katsuhiko Kurosu, nishi-ken, Junpei Fujita und Shinya Saito. Die Titelliste umfasst LOVE★GUN, HERO, MonStAR, Ashita no Prism, Breakthrough (Album Ver.), Bouken Desho Desho?, Aimai Scream, Yorokobi no Uta, Maybe I can't good-bye., NEOPHILIA, Harmonia vita, For you, Hoshi no Kakera und den Titeltrack RIOT GIRL. Mehrere Songs des Albums wurden als Themenmusik für Fernseh- und Radioprogramme verwendet, darunter LOVE★GUN und HERO für die Radiosendung Anime Romix sowie RIOT GIRL für das Fernsehprogramm Anison Plus+.

Nach ihrem Debüt veröffentlichte Hirano am 25. Mai 2011 ein Greatest-Hits-Album mit dem Titel AYA MUSEUM. Diese Kompilation enthält ihre bemerkenswerten Tracks wie Bouken Desho Desho?, RIOT GIRL, NEOPHILIA, Hoshi no Kakera, MonStAR und LOVE★GUN, sowie den Song Super Driver, der als Opening für die zweite Staffel von The Melancholy of Haruhi Suzumiya diente.

Ihre späteren Studioalben wurden unter Universal Music LLC veröffentlicht. Dazu gehören Fragments (2012), Mirai Voyager (2013), Promise (2013) und Vivid (2014). Im Jahr 2024 wurde ihr Katalog um die Veröffentlichungen Emotions und Pure Love unter dem Label Sonniq Music erweitert.

Für die Zukunft hat Hirano angekündigt, dass 2026 ihr 20-jähriges Bühnenjubiläum als Sängerin markieren wird, mit Plänen für besondere Live-Auftritte in Japan. Ihre Live-Auftritte umfassten Songs, die mit ihrer Anime-Arbeit verbunden sind, wie God knows und Lost My Music, die sie auf der AniManGaki 2025 Convention in Malaysia präsentierte.