Die Animeserie benutzte als Vorlage den gleichnamigen Manga, welche den deutschen Titel „D.Gray-Man“ trägt und im Jahre 2006 ausgestrahlt wurde. Es wird die Geschichte des jungen Helden „Allen Walker“ beschrieben, dem sein Leben durch den bekannten Zeichner Toru Koga eingehaucht wurde. Für die musikalische Untermalung dieser Geschichte sorgten die Musiker von der Band „Abingdon Boys School“ sowie die nicht unbekannte Gruppe Nirgilis. Doch bevor die Sendung letzten Endes Ende 2006 auf Sendung ging, galt es noch die eine oder andere Verhandlung mit den beteiligten Studios TMS Entertainment sowie J Film zu führen.
Man schreibt die düsteren Zeiten eines alternativen Europas des 19. Jahrhundert. Hier beginnt die Geschichte des jungen Alan Walker, der seiner Berufung als Exorzist folgt. Mit Hilfe von anderen Mitgliedern seines Ordens hat er es sich zur Aufgabe gemacht den berüchtigten Millennium-Grafen aufzuhalten, dessen einziges Ziel es ist die Welt zu zerstören.
Um seine bösartigen Pläne zu realisieren, bedient er sich der Seelen verstorbener Menschen, die auf Wunsch ihrer Angehörigen wieder ins Leben zurück gerufen wurden. Was diese jedoch zunächst nicht ahnen ist die Tatsache, dass es sich bei den Wiedererweckten nicht um reale Menschen, sondern vielmehr um Dämonen handelt, die sie ebenfalls zu Akuma (eben jene Dämonen) verwandeln können. Stellt sich ihnen jemand bei ihrem Plan entgegen, wird er gnadenlos getötet. Besonders schwierig ist es für Allen, da die Akuma die Fähigkeit besitzen, die Gestalt anderer (noch lebender) Menschen anzunehmen, was eine Identifiierung ihrerseits als recht schwierig gestaltet.
Nur die Exorzisten sind in der Lage die Seelen dieser Menschen mit Hilfe eines Stoffes der sich „Innocence“ nennt zu befreien. Es gilt nun als oberste Priorität für Allen und seine Mitstreiter, diesen Stoff zu bergen und überall auf der Welt verstreute „befallene“ Menschen zu erretten.
Er bat den Millenium-Grafen einst seinen Vater wieder zu erwecken, als dieser jedoch als Akuma ins Leben zurückkehrte, musste er ihn töten. Sein Vater schenkte jedoch seinem Sohn vor seinem Tod noch die Gabe künftig mit einem Auge alle anderen Akumas erkennen zu können. Dies sollte ihn stets an seine Aufgabe erinnern.
Die 16 jährige Schwester von Kommandant Komuni Lee ist ebenfalls Exorzistin. Dank ihrer Waffe der „Dark Boots“ ist sie in der Lage sich rasendschnell fortzubewegen. Zudem besitzt sie trotz der düsteren Umgebung in der sie lebt, ein sehr lebensfrohes Wesen.
Er ist ein recht regeltreuer und prinzipientreuer Mensch. Aus diesem Grunde gerät er auch ständig mit Allen aneinander. Ihr grösster Streitpunkt ist die Frage nach dem Wert des Lebens eines jeden einzelnen.
Eigentlich ist Lavi Lehrling des Geschichtenschreibers. Dies heisst für ihn jedoch eigentlich eine eher beobachtende Position einzunehmen. Doch da er ebenfalls Exorzist ist, bringt ihn dies ständig in eine Zwickmühle und in immer wieder neue Probleme.
Miranda geriet durch einen Zufall zu der Gruppe von Exorzisten. Einst wünschte sie sich durch ihren Pessimismus, dass der morgige Tag niemals eintreten möge. Leider ging ihr Wunsch in Erfüllung und sie ward in einer Zeitschleife gefangen. Durch die Hilfe von Allen und seinen Helfershelfern, gelang jedoch ihre Befreiung und sie entschloss sich kurzerhand der Gruppe als Exorzistin anzuschliessen.
Einst von den Dorfbewohnern von einem Vampir gehalten, zog er sich verstört in sein Schloss zurück. Dort stand er lange unter dem Einfluss eines Akuma, bis Allen und seine Truppe ihn schliesslich befreien konnten und er sich der Gruppe anschloss.
Er ist Allens Mentor und Ausbilder zugleich.