Ai Kisugi ist die jüngste der drei Kisugi-Schwestern, die tagsüber das Cat's Eye Café betreiben und nachts Kunstdiebstähle begehen. Als Oberschülerin hat sie eine kecke, burschikose Persönlichkeit und träumt oft davon, sich zu verlieben. Sie hält eine getigerte Kätzin namens Tiger als Haustier. Die Mission der Schwestern ist es, Kunstwerke wiederzuerlangen, die einst ihrem verschollenen Vater, dem Maler Michael Heinz, gehörten; Ai hat keine Erinnerungen an ihn, da er kurz nach ihrer Geburt verschwand. Mit einem genialen IQ dient Ai als technische Expertin und Mechanikerin des Teams, bewandert in Mechanik, Computerprogrammierung und Ingenieurwesen. Sie entwirft und baut Gadgets, die für ihre Diebstähle unerlässlich sind, und ist die Fluchtfahrerin der Gruppe, geübt mit Hubschraubern, Motorrädern, Autos und kleinen Flugzeugen. Obwohl physisch die schwächste der drei, ist sie außergewöhnlich agil, und ihre Schwestern vertrauen ihrem Urteil zutiefst, besonders bei der Kunstbewertung. Ai hat kurzes dunkles Haar und braune Augen, und bei Missionen trägt sie einen markanten orangefarbenen Gymnastikanzug oder Catsuit. Sie ist in einer romantischen Beziehung mit Tetsu Kono. Ihre bemerkenswerten Schwächen umfassen eine intensive Angst vor Schlangen und eine gelegentliche Neigung, Fehler während der Operationen zu machen. In einem Crossover mit Lupin III übernimmt der Gentleman-Dieb Lupin eine unerwartete Rolle als Mentor für Ai.