Matoi Sumeragi ist eine 14-jährige Schülerin der zweiten Klasse der Mittelschule und die Protagonistin der Serie. Zu Beginn der Geschichte ist sie kürzlich nach Kamaya City gezogen, um bei ihrem Vater Shingo, einem Polizeidetektiv, zu leben, nachdem ihre Mutter auf mysteriöse Weise verschwunden ist. Um ihre Familie zu unterstützen und die Verbindung zu ihrer Freundin aufrechtzuerhalten, arbeitet sie nebenbei als Schreinjungfer am Tenman-Schrein, der von der Familie ihrer besten Freundin Yuma Kusanagi betrieben wird. Matoi ist ein sanftes und schüchternes junges Mädchen, das sich nichts sehnlicher wünscht, als ein ruhiges, gewöhnliches Leben fernab jeder Aufmerksamkeit zu führen. Sie ist zufrieden mit ihrem Alltag aus Schule und Schrein-Arbeit und träumt davon, eines Tages eine gute Ehefrau für einen zukünftigen Ehemann zu sein. Trotz ihres bescheidenen und freundlichen Wesens hat sie auch einen leicht pessimistischen Zug und kann hart mit sich selbst sein, wenn sie das Gefühl hat, ihren eigenen Ansprüchen nicht gerecht zu werden.

Matois Hauptmotivation ist es, das friedliche, normale Leben, das ihr am Herzen liegt, sowie die Menschen, die ihr wichtig sind, zu beschützen. Dieser Wunsch wird herausgefordert, als ein Night, ein böses außerdimensionales Wesen, den Tenman-Schrein angreift. Während eines Versuchs von Yuma, ein Ritual der göttlichen Besessenheit durchzuführen, wird Matoi unerwartet selbst zum Gefäß eines Gottes. Durch dieses Ereignis erlangt sie die Macht, böse Geister zu verbannen und übernimmt die Rolle einer Sacred Slayer. Ihre Motivation verschiebt sich von dem einfachen Wunsch nach einem normalen Leben hin zum aktiven Kampf, um dieses Leben gegen übernatürliche Bedrohungen zu bewahren. Im Verlauf der Serie lernt sie, ihre neuen Verantwortungen zu akzeptieren, während sie gleichzeitig versucht, ihren Alltag aufrechtzuerhalten.

Ihre Rolle in der Geschichte ist die der zentralen Heldin, die ihre neu erworbenen Fähigkeiten meistern muss, um die Nights zu bekämpfen. Ihr zur Seite stehen Claris Tonitolus, eine erfahrene Exorzistin aus dem Vatikan, und Haruka Luciela, eine Agentin der geheimen Organisation IATO, die sie in ihren Kämpfen anleiten. Zu Matois wichtigsten Beziehungen gehört ihre tiefe und unterstützende Freundschaft mit Yuma Kusanagi, die sowohl eine enge Vertraute als auch eine Mit-Anwärterin auf die Schreinjungfer-Position ist. Ihre Beziehung zu ihrem Vater Shingo ist fürsorglich, aber manchmal angespannt aufgrund seiner beschützenden Art und der Geheimnisse um das Verschwinden ihrer Mutter. Im Laufe der Serie reift Matoi von einem widerstrebenden und unsicheren Mädchen zu einer selbstbewussteren und entschlosseneren jungen Frau heran und lernt, ihr gewöhnliches Leben mit ihrer außergewöhnlichen Pflicht in Einklang zu bringen.

Matois Hauptfähigkeit ist die Kraft der Göttlichen Vereinigung, die es ihr ermöglicht, einen Gott zu kanalisieren und sich in eine Sacred Slayer zu verwandeln. In diesem verwandelten Zustand werden ihre braunen Haare rosa, ihre Augen rot und sie erhält weiße Flügel. Sie führt einen Exorzismus-Stab als ihre Hauptwaffe und kann auf eine Kraft namens Myriad zugreifen, die Stärke aus den lokalen kleinen Göttern der Gegend zieht. Diese Kraft manifestiert sich als Schwert und ein physischer Heiligenschein, der ihr verbesserte Kampffähigkeiten verleiht, um die Nights zu verbannen. Ihre Fähigkeiten sind eng mit ihrem emotionalen Zustand und ihrer Bereitschaft, andere zu beschützen, verbunden, was ihr persönliches Wachstum direkt mit ihrer Wirksamkeit als Slayer verknüpft.