Ai Kisugi ist die jüngste der drei Kisugi-Schwestern, die den Kern von Cat's Eye bilden. Sie ist eine Oberschülerin mit einer burschikosen, energiegeladenen und temperamentvollen Persönlichkeit, die sie von ihren gefassteren älteren Geschwistern abhebt. Trotz ihres jugendlichen und manchmal naiven Auftretens besitzt sie einen genialen IQ und dient als technische Spezialistin des Teams. Ihre Rolle in der Gruppe ist hauptsächlich die einer Mechanikerin und Erfinderin, da sie äußerst versiert in Mechanik, Computerprogrammierung und Ingenieurwesen ist und eine Vielzahl von Gadgets und Werkzeugen entwickelt, um die Kunstdiebstähle ihrer Schwestern zu erleichtern.

Obwohl sie nicht die sportlichste der drei ist, gleicht Ai dies mit außergewöhnlicher Beweglichkeit und der Beherrschung verschiedener Fluchtfahrzeuge aus, darunter Hubschrauber, Motorräder und Autos. Ihr Äußeres ist durch kurzes, dunkles Haar und braune Augen gekennzeichnet, und man sieht sie oft in lässiger Kleidung oder einem markanten orangefarbenen Gymnastikanzug bei Missionen. Sie hat ein gestreiftes Kätzchen namens Tiger und träumt, wie viele in ihrem Alter, oft davon, sich zu verlieben, wobei ihre burschikose Natur jedoch meist überwiegt.

Ais Motivationen sind eng mit der gemeinsamen Suche der Schwestern verflochten, die Kunstwerke ihres verschwundenen Vaters, des Malers Michael Heinz, wiederzuerlangen. Da sie nach seinem Verschwinden geboren wurde, hat Ai keine persönlichen Erinnerungen an ihn, was ihre Bindung an sein Andenken und ihr Verlangen, ihn zu finden, besonders stark macht, vielleicht sogar stärker als bei ihren Schwestern, die ihn kannten. Dieser persönliche Antrieb veranlasst sie, ihre technische Brillanz bei jedem geplanten Diebstahl einzusetzen.

Innerhalb des Trios verhält sich Ai als jüngstes Mitglied zu ihren Schwestern. Ihre Beziehung zu ihrer mittleren Schwester Hitomi beinhaltet oft neckische Sticheleien über Hitomis romantische Probleme mit dem Detektiv Toshio Utsumi, eine Dynamik, die Ais unbekümmertere und aufmerksamere Natur hervorhebt. Ihre Dynamik mit ihrer ältesten Schwester Rui ist eher die einer Untergebenen, die Anweisungen von der Anführerin und Strategin der Gruppe entgegennimmt. Im Laufe der Geschichte entwickelt sich Ai von einem lebenslustigen Teenager zu einer fähigeren und zuverlässigeren jungen Frau, behält aber ihre kernige, energiegeladene und jugendliche Perspektive bei. Ihre technischen Fähigkeiten bleiben ihr Hauptbeitrag, und ihre Fähigkeit, Kunst zu bewerten, wird von ihren Schwestern vollständig vertraut. Sie hat bemerkenswerte Schwächen, darunter eine starke Angst vor Schlangen, und trotz ihrer Intelligenz kann sie manchmal Fehler in ihren ansonsten brillanten Plänen machen.