Frankie Jonas begann seine Karriere als Synchronsprecher im Jahr 2009, als er für die englischsprachige Synchronisation des Hayao-Miyazaki-Animationsfilms Ponyo als Hauptfigur Sōsuke besetzt wurde. Im Alter von sieben Jahren lieh er dem kleinen Jungen seine Stimme, der eine Goldfischprinzessin kennenlernt, und spielte an der Seite von Noah Cyrus in der Titelrolle. Jonas und Cyrus sangen auch gemeinsam die englische Version des Filmsongs.

Nach seinem Debüt in Ponyo übernahm Jonas weitere Synchronsprecherrollen in mehreren Filmen. Er sprach den Charakter Pip im Direct-to-Video-Familienfilm Spooky Buddies aus dem Jahr 2011. Im folgenden Jahr lieh er Junior in der Animationskomödie The Reef 2: High Tide seine Stimme. Diese Rollen stellen den Umfang seiner nachgewiesenen Arbeit als Synchronsprecher dar.

Parallel zu seiner frühen Karriere als Synchronsprecher trat Jonas in Live-Action-Fernseh- und Filmprojekten auf, von denen viele seine älteren Brüder, die Jonas Brothers, betrafen. Von 2009 bis 2010 hatte er eine wiederkehrende Rolle als Frankie Lucas in der Disney-Channel-Serie Jonas. Für diese Leistung gewann er 2009 den Teen Choice Award für Choice TV Breakout Star Male. Er war auch in dem Disney-Channel-Film Camp Rock 2: The Final Jam zu sehen. In den 2020er Jahren verlagerte sich sein beruflicher Schwerpunkt hauptsächlich auf Musik und Fernsehmoderation, insbesondere als Co-Moderator der ABC-Reality-Competition-Serie Claim to Fame mit seinem Bruder Kevin ab 2022.