Gillian Anderson hat zur Welt der Anime-Synchronisation beigetragen, indem sie an englischsprachigen Synchronfassungen bedeutender japanischer Animationsfilme mitgewirkt hat. Ihre bekannteste und am weitesten anerkannte Rolle in diesem Bereich ist die Stimme von Moro, dem Wolf, in der englischen Synchronisation von Hayao Miyazakis epischem Fantasy-Film Prinzessin Mononoke. Die englische Version dieses Films wurde von Miramax produziert und 1999 veröffentlicht; sie verfügte über eine hochkarätige Besetzung, wobei Andersons Rolle zu den bekanntesten zählte. Ihre Figur, Moro, ist eine mächtige 300 Jahre alte Wolfsgöttin und die Adoptivmutter der Heldin des Films, San. Damals war Andersons Besetzung bemerkenswert, da ihre Berühmtheit aus der Fernsehserie Akte X ein bedeutender Faktor für die Vermarktung des Films war.

Anderson setzte ihre Zusammenarbeit mit Studio Ghibli, dem berühmten Animationsstudio hinter Prinzessin Mononoke, fort, indem sie eine Sprechrolle in einer weiteren Produktion übernahm. Sie schloss sich der englischen Synchronbesetzung für den 2011 erschienenen Film Der Mohnblumenberg an, der von Hayao Miyazakis Sohn Goro Miyazaki inszeniert wurde. In dieser Coming-of-Age-Geschichte, die im Yokohama der 1960er Jahre spielt, sprach sie eine Figur und erweiterte damit ihr relativ kleines, aber bedeutendes Werk im Anime-Bereich.

Über Anime-spezifische Produktionen hinaus hat Anderson eine etablierte Karriere in der Synchronisation für westliche Animationen, einschließlich anderer bemerkenswerter Rollen, die ihre Bandbreite zeigen. Sie sprach die böse Katze in Aardman Animations‘ Stop-Motion-Musical-Special Robin Robin, das 2021 auf Netflix veröffentlicht wurde. Für diese Rolle sprach und sang sie. Die Regisseure des Specials merkten an, dass sie die Katze etwa zur gleichen Zeit aufnahm, als sie Margaret Thatcher in der Serie The Crown darstellte, und sie ließ einen Teil dieser Darstellung in die Figur einfließen. Ihre Leistung wurde auch für den effektiven Einsatz von Schnurr- und Knurrlauten bemerkt. Anderson hat zudem Synchronarbeiten in animierten Kurzfilmen wie Room on the Broom (2012) und langlebigen Serien wie Die Simpsons, in der sie als Gastsprecherin über mehrere Staffeln hinweg aufgetreten ist. Obwohl diese Rollen nicht aus dem Anime-Bereich stammen, zeigen sie ein breiteres Engagement in der Synchronisation, das ihre Arbeit in diesem Genre ergänzt.