Mayuri Kurotsuchi ist der Kapitän der 12. Division der Gotei 13 und der zweite Präsident des Shinigami-Forschungsinstituts. Er ist eine der intellektuell begabtesten und moralisch zwielichtigsten Figuren in der Seelengesellschaft. Seine Vorgeschichte beginnt über ein Jahrhundert vor der Haupthandlung, als er ein Insasse im Maden-Nest war, einer Haftanstalt für Seelen, die für die normale Gesellschaft als zu gefährlich erachtet wurden. Er galt dort als der gefährlichste Gefangene und wurde angekettet gehalten, weil er bei Experimenten völlige Missachtung des Lebens zeigte. Seine Situation änderte sich, als Kisuke Urahara, damals Kapitän der 12. Division, ihn besuchte und ihm eine Position im neu gegründeten Shinigami-Forschungsinstitut anbot. Mayuri lehnte zunächst ab, da er kein Assistent sein wollte, akzeptierte aber, als Urahara versprach, dass Mayuri ihm nachfolgen würde, falls etwas passieren sollte. Nachdem Urahara gezwungen war, die Seelengesellschaft zu verlassen, wurde Mayuri Kapitän.

Was die Persönlichkeit betrifft, verkörpert Mayuri das Archetyp des verrückten Wissenschaftlers. Er ist sadistisch, grausam und betrachtet alle Lebewesen, einschließlich seiner eigenen Untergebenen und Feinde, als nichts weiter als Versuchsobjekte. Er empfindet keine Reue für den Schmerz oder Tod, den er verursacht, und seine Neugier ist die einzige Kraft, die ihn antreibt. Sein Erscheinungsbild ist bewusst theatralisch und beunruhigend; er bemalt sein Gesicht mit schwarzer und weißer Schminke, um einem Schädel zu ähneln, und seine Kapitänsuniform wird stets von einem extravaganten Kopfschmuck gekrönt, der sich mit jedem Handlungsbogen ändert. Unter der Schminke zeigen seine natürlichen Gesichtszüge blaue Haare, gelbe Augen und Schläuche anstelle von Ohren, ein Ergebnis seiner eigenen Körpermodifikationen. Er besitzt einen scharfen, spöttischen Sinn für Humor und eine tiefe Abneigung gegen Rivalen wie Kisuke Urahara, den er dafür verachtet, als der größere Wissenschaftler angesehen zu werden.

Seine Hauptmotivation ist das unermüdliche Streben nach Wissen und wissenschaftlichem Fortschritt. Er schätzt Entdeckung, Anpassung und Evolution über alles und lehnt das Konzept der Perfektion explizit ab, mit der Begründung, dass ein wahrer Wissenschaftler niemals nach einem statischen, perfekten Zustand streben sollte, da dies den Fortschritt beenden würde. Diese Philosophie ist zentral für seine Identität und wird am deutlichsten während seines Sieges über Szayelaporro Granz dargelegt. Trotz seiner Amoralität besitzt er eine Form von Stolz auf seine Schöpfungen, insbesondere auf seine künstliche Tochter und Leutnantin Nemu Kurotsuchi. Während er Nemu anfangs mit kalter Gleichgültigkeit behandelte, löste ihre Selbstaufopferung während des Kampfes gegen Pernida Parnkgjas eine seltene Anzeichen von Bestürzung aus und führte dazu, dass er ihr Gehirn bewahrte, um die Niederlage des Feindes sicherzustellen. Im Epilog erschuf er eine neue künstliche Tochter namens Nemuri Hachigo.

In der Geschichte tritt Mayuri erstmals als Antagonist während des Arcs der Invasion der Seelengesellschaft auf, wo er die Eindringlinge jagt. Er foltert und tötet seine eigenen Untergebenen ohne Zögern, um Uryu Ishida und Orihime Inoue in eine Falle zu locken. Sein Kampf mit Uryu ist brutal, und er enthüllt, dass er an Uryus Großvater Soken Ishida aus reiner wissenschaftlicher Neugier experimentiert hat. Nach seiner Niederlage entkommt er, indem er seinen Körper verflüssigt. Später wird er ein entscheidender Verbündeter im Hueco Mundo-Arc, wo er Uryu und Renji Abarai vor Szayelaporro Granz rettet. Mithilfe eines Bakteriums, das er zuvor in Uryus Körper implantiert hatte, hatte er die Fähigkeiten des Arrancars bereits analysiert und ihn systematisch zerlegt. Während des Arcs des Tausendjährigen Blutkriegs spielt Mayuri eine zentrale Rolle. Er entwickelt Gegenmaßnahmen gegen die Fähigkeit der Wandenreich, Bankai zu stehlen, erweckt und kontrolliert eine Einheit von Arrancars als seine persönliche Armee, entwickelt ein Serum, um Giselle Gewelles Zombie-Kontrolle zu überschreiben, und stellt sich Pernida Parnkgjas, dem linken Arm des Seelenkönigs. Sein Sieg über Pernida kostet Nemu das Leben, aber er zerstört die Entität letztendlich mithilfe ihrer modifizierten Zellstruktur.

Wichtige Beziehungen prägen seinen Charakterbogen. Seine Bindung zu Nemu ist die bedeutendste und entwickelt sich von kalter Nützlichkeit zu etwas, das väterlichem Stolz ähnelt, bleibt jedoch in seiner wissenschaftlichen Perspektive verankert. Seine Beziehung zu Kisuke Urahara ist von Rivalität und Neid geprägt; er versucht ständig zu beweisen, dass er Uraharas Erfindungen übertreffen oder nachbilden kann. Er hat keinen Respekt vor seinen Mitkapitänen und gerät oft mit Kenpachi Zaraki und anderen aneinander, wird aber toleriert, weil seine Beiträge zur Verteidigung der Seelengesellschaft unverzichtbar sind. Sein Konflikt mit Uryu Ishida rührt von seinen früheren Experimenten an Quincy her, und mit Szayelaporro Granz ist es ein Zusammenprall wissenschaftlicher Philosophien, bei dem Mayuri demonstriert, dass Anpassung und Unvollkommenheit der selbsternannten Perfektion des Arrancars überlegen sind.

Mayuris Entwicklung ist subtil, aber vorhanden. Während er nie zu einem konventionell guten Menschen wird, zeigen seine späteren Handlungen ein widerwilliges Engagement für das Überleben seiner Verbündeten und eine tiefere emotionale Reaktion auf den Verlust von Nemu. Er wird kooperationsbereiter, behält jedoch seine Herablassung und manipulativen Methoden bei.

Seine Fähigkeiten sind umfangreich und unkonventionell. Sein größtes Kapital ist sein wissenschaftlicher Intellekt, der es ihm ermöglicht, viele Schritte vorauszudenken, Gegner zu analysieren und maßgeschneiderte Gegenmaßnahmen zu entwickeln. Er hat seinen eigenen Körper umfassend modifiziert, mit versteckten Waffen, zusätzlichen Organen und einer flüssigen Form, die es ihm erlaubt, dem Tod zu entkommen. Er ist ein Meister des Kido und besitzt immense spirituelle Kraft. Sein Zanpakuto ist Ashisogi Jizo, das in seiner Shikai-Form ein deformiertes Dreizack-Aussehen annimmt. Wenn es einen Gegner sticht, durchtrennt es die Nervensignale, die die Gliedmaßenbewegung steuern, was Lähmung verursacht, während die Fähigkeit, Schmerz zu empfinden, erhalten bleibt. Sein Bankai, Konjiki Ashisogi Jizo, manifestiert sich als riesige Raupe mit einem Babykopf und einem silbernen Heiligenschein. Es setzt ein tödliches Gift frei, das aus Mayuris eigenem Blut hergestellt wird und für jeden außer Mayuri und Nemu tödlich ist. Das Bankai kann auch zahlreiche Klingen aus seiner Brust ausfahren und von Mayuri modifiziert werden. Er ändert regelmäßig die Giftformel, sodass frühere Daten nutzlos sind. Gegen Pernida enthüllte er eine weitere Modifikation, Konjiki Ashisogi Jizo: Makai Fukuin Shōtai, eine riesige infantile Form, die neue Körper erzeugen kann, die angepasst sind, um den Fähigkeiten des Feindes entgegenzuwirken, wie die Entwicklung von siebzigtausend Nervenschichten, um Pernidas Kraft zu widerstehen. Über sein Zanpakuto hinaus setzt Mayuri eine Vielzahl von Drogen und Geräten ein, darunter eine übermenschliche Droge, die die Wahrnehmung bis zur Lähmung beschleunigt, eine Vorhersagedroge, die Feinde in mentalen Zeitschleifen gefangen hält, blutverändernde Seren zur Kontrolle von Zombies und Stiefel, die die Quincy-Technik Hirenkyaku zum Fliegen nachbilden. Er erschuf die künstliche Shinigami-Technologie, die zur Herstellung von Nemu verwendet wurde, und ist in der Lage, Arrancars wiederzubeleben und zu modifizieren.