Im Jahr 2046 in Japan, wo der Großteil des täglichen Lebens online über Quantenkommunikationsterminals stattfindet, kehrt ein Mädchen namens Chiaki Chigira aus den Vereinigten Staaten zurück, um sich an der reinen Mädchenschule Seibi Academy einzuschreiben. Chiaki wird von den Geschichten angetrieben, die ihr verstorbener Bruder über eine legendäre Burst Linkerin namens Black Lotus erzählt hat, und sie strebt danach, stark genug zu werden, um ihr Idol zu treffen. Bei ihrer Ankunft beweist sie schnell ihre körperlichen Fähigkeiten und wird von den exzentrischen Mitgliedern des Mathematik- und Kampfkunstforschungsclubs, auch Enbuken genannt, rekrutiert, die ihr die Existenz des geheimen Brain-Burst-Programms offenbaren. Als die älteren Schülerinnen jedoch versuchen, die Software zu installieren, stellen sie fest, dass sie bereits vorhanden ist – installiert von Chiakis Bruder auf seinem Sterbebett vor drei Jahren, ohne ihr Wissen. Diese Entdeckung katapultiert Chiaki in die Beschleunigte Welt, wo ihr Duell-Avatar, die seltene metallfarbene Aluminium Walküre, zu einem Schlüsselasset für den Club wird.

Die Geschichte spielt sowohl in der realen Welt des Campus der Seibi Academy als auch in den verschiedenen Schauplätzen der Beschleunigten Welt und folgt hauptsächlich dem Enbuken, während sie als Burst Linker wachsen. Der Club wird von der lebhaften und mächtigen Yuuko Hoori angeführt, deren drachenähnlicher Avatar Orange Raptor ist, zusammen mit ihrer engen Gefährtin Kurumi Kuruma, die Violet Dancer steuert. Bald schließt sich die schüchterne Lilya Usachova der Gruppe an, die Chiakis erste enge Freundin in der Beschleunigten Welt wird und deren Avatar, Iris Alice, latente, mächtige Fähigkeiten besitzt. Zusammen bilden sie eine neue Legion namens Skazka Priskazka, um an den Territorienkriegen der beschleunigten Welt Tokios teilzunehmen.

Im Verlauf der Handlung sehen sich Chiaki und ihre Freunde mehreren bedeutenden Herausforderungen gegenüber. Ein früher Handlungsstrang beinhaltet einen Konflikt mit Vanilla Slicer, einem Burst Linker von der rivalisierenden Seioh Academy, der Chiaki dazu zwingt, Lilya dabei zu helfen, ihre inneren Schwächen zu überwinden und eine neue Kraft freizusetzen. Ein wichtiger Wendepunkt tritt ein, als der Enbuken die Legion Quest unternimmt, eine schwierige Dungeon-Erkundung im Unlimited Neutral Field von Ikebukuro, um ihre Legion offiziell zu gründen. Das übergreifende Geheimnis, das die Handlung antreibt, ist das Vermächtnis von Chiakis verstorbenem Bruder, Souya Chigira, einem hochrangigen Burst Linker, bekannt als Glass Monarch. Während Chiaki tiefer in Brain Burst eintaucht, deckt sie Geheimnisse über seine Vergangenheit, seine Verbindung zu einer farblosen Fraktion namens Faceless und die wahre Natur seines Schicksals auf. Die Geschichte gipfelt in einem schicksalhaften Wiedersehen, das die Wahrheit über ihren Bruder und seine letzten Absichten für sie enthüllt und Chiakis Reise, seinen Wunsch zu erfüllen, zum Abschluss bringt.