Nachdem er als Kind seine Eltern durch einen Dämonenangriff verloren hatte, widmete Kiyoshi Harai sein Leben dem Exorzismus, damit niemand anderes das gleiche Schicksal erleiden müsse. Er schloss sein Studium an der Exorzistenakademie als Jahrgangsbester ab – der jüngste Student, dem dies je gelang – und gilt weithin als der mächtigste Exorzist der Geschichte. Trotz seiner überwältigenden Stärke hat Kiyoshi eine entscheidende Schwäche: eine extreme Schüchternheit und tiefsitzende Angst vor Dämonen, die im Widerspruch zu seiner immensen Macht steht.

Die Geschichte spielt in der Stadt Naraku, wo Kiyoshi einer örtlichen Zweigstelle der Exorzistenvereinigung zugeteilt wird. Die Zweigstelle arbeitet in einem chinesischen Restaurant namens „Gates of Hell“, das von seinem Mentor und Retter Tenma Sakaki betrieben wird. Während er als Koch Omurice zubereitet, kämpfen Kiyoshi und seine Mitschüler darum, Dämonen auszutreiben und die Schwachen zu beschützen, und balancieren das Highschool-Leben mit ihren gefährlichen Pflichten aus. Kiyoshi trägt ein kleines Notizbuch mit 100 Dingen, die er in der Highschool erreichen möchte – ein Spiegelbild seines Wunsches nach normalen jugendlichen Erfahrungen trotz seiner außergewöhnlichen Fähigkeiten.

Kiyoshis Exorzismus-Techniken basieren auf Sonnen- und Mondkraft und nutzen die Crest Xr-Cism-Fähigkeiten seiner „Little Miss Sunshine“- und „Moonrise Kingdom“-Wappen. Obwohl er offiziell als Grand-Cross-Exorzist eingestuft ist, wird Kiyoshi bereits zugestanden, dass er eine Stärke besitzt, die der eines Cross Paladin – dem höchsten Rang, den ein Exorzist erreichen kann – ebenbürtig ist.

Die Erzählung entfaltet sich in mehreren großen Handlungsbögen. Der Einführungsbogen zeigt Kiyoshis Ankunft in Naraku City und seinen Beitritt zu Tenma Sakakis Zweigstelle, während die dämonische Aktivität zunimmt, einschließlich Begegnungen mit Dämonenfürsten wie Meto und Sata. Im Jack-Joe-Bogen freundet sich Kiyoshi mit einem Mitschüler namens Nehan Sanzugawa an, der Verbindungen zum Dämonenfürsten Jack Joe hat, was zu Komplikationen führt, als eifrige Exorzisten auftauchen, um den Dämon zu beseitigen.

Der Grand-Cross-Bewertungstest-Bogen folgt Kiyoshi und seinem Mit-Exorzisten Sosuke Hitsugi, während sie an einer strengen Prüfung teilnehmen, um den Grand-Cross-Rang zu erreichen, und dabei auf andere Teilnehmer wie Zangi Tosaka treffen. Während des Dämonenfürsten-Oberflächenexpeditions-Bogens erschafft ein Schulklubpräsident ein legitimes Beschwörungssiegel für Asuta Roth, einen der drei Großen Dämonenfürsten, was zu einer großen Konfrontation führt.

Nach diesem Kampf zeigt der Goma-Heißquellen-Bogen, wie die Naraku-Zweigstelle sich erholt und an heißen Quellen trainiert, wo sie auf die Ritter des Lichts treffen, eine Gruppe von Elite-Exorzisten, die sich ihrem Training anschließen. Der Schwarze-Parade-Bogen, der mit dreißig Kapiteln längste Bogen der Serie, beginnt, als die Exorzistin Kyoka Kurogane Interesse an Kiyoshi zeigt, und das Schwarze-Parade-Ereignis beginnt eine Woche später – ein wichtiger Wendepunkt in der Serie.

Die aktuelle Handlung tritt in den Dämonenreich-Infiltration-Bogen ein, den ersten Bogen der Helze-Familien-Saga. Nachdem Kiyoshi seine Vorschriftenkraft nach seinem Kampf gegen Asuta Roth verloren hat, erholt er sich in einem spezialisierten Krankenhaus. Als er erfährt, dass Kommandant Goro Shishido im Dämonenreich verschwunden ist, schließen sich Kiyoshi und Sosuke den Spezialkräften des Dämonenreichs auf einer Mission an, um ihn zu finden. Dieser Bogen erweitert die Mythologie der Serie erheblich, führt den Großen Dämonenfürsten Helze Bub ein, erkundet die Folgen von Roths Tod für die Politik des Dämonenreichs und enthüllt, dass Kiyoshis Mitgefühl sich sogar auf Dämonen erstreckt, als er sich mit einem gutherzigen Dämon namens Yamada anfreundet, der ihm lehrt, dass nicht alle Dämonen böse sind.