"Koi Suru Tenshi Angelique: Kokoro no Mezameru Toki" ist eine Anime-Serie, die auf dem Otome-Spiel "Angelique" basiert. Die Handlung dreht sich um Angelique, eine junge Frau, die auserwählt wird, als Kandidatin für die Position der "Queen's Candidat" zu kämpfen. In einer Welt, die von zwei parallelen Königreichen – dem Heiligen Reich und dem Kosmos-Reich – regiert wird, ist die Queen die Hüterin des Gleichgewichts und der Lebenskraft. Angelique wird zusammen mit einer weiteren Kandidatin, Rosalia, in den Heiligen Palast berufen, um sich der Herausforderung zu stellen, die nächste Queen zu werden.

Im Heiligen Palast trifft Angelique auf neun "Guardians", mächtige Wesen, die jeweils einen der neun Planeten repräsentieren und die Kandidatinnen unterstützen sollen. Jeder Guardian verkörpert eine einzigartige Persönlichkeit und Fähigkeiten, die sich auf ihren jeweiligen Planeten beziehen. Angelique muss die Gunst und Unterstützung dieser Guardians gewinnen, um ihre Mission zu erfüllen und das Gleichgewicht der Welt zu bewahren. Dabei entwickelt sie enge Beziehungen zu den Guardians, insbesondere zu Julius, dem Guardian des Pluto, der eine rätselhafte und distanzierte Haltung einnimmt.

Die Serie zeigt Angeliques Reise, während sie sich mit den Herausforderungen der Kandidatur auseinandersetzt, ihre eigenen Fähigkeiten entdeckt und sich mit den moralischen und emotionalen Dilemmata konfrontiert sieht, die mit ihrer Rolle verbunden sind. Gleichzeitig wird die Rivalität zwischen Angelique und Rosalia thematisiert, die beide unterschiedliche Ansätze verfolgen, um die Gunst der Guardians und die Position der Queen zu erlangen. Die Handlung betont Themen wie Verantwortung, Freundschaft und Selbstfindung, während Angelique versucht, ihre wahre Bestimmung zu erkennen und das Schicksal der Welt zu beeinflussen.