Das militaristische Boazanische Imperium, eine Gesellschaft humanoider Aliens, die ihre eigene hornlose Sklavenklasse grausam unterdrückt, nimmt die Eroberung der Erde ins Visier, die sie Terra Erthu nennen. Um dieser Bedrohung zu begegnen, wird eine geheime Verteidigungseinrichtung namens Camp Big Falcon errichtet. Ihre größte Hoffnung liegt auf dem Superroboter Voltes V, einer riesigen Kampfmaschine, die aus fünf einzelnen Volt-Maschinen besteht.

Die Geschichte dreht sich um die drei Armstrong-Brüder. Der älteste, Steve, ist ein natürlicher, aber manchmal arroganter Anführer. Sein jüngerer Bruder Robert, genannt Big Bert, ist analytischer, während der fröhliche und mutige jüngste Bruder Jon, genannt Little Jon, ist. Sie werden von ihrer geschickten und mutigen Freundin Jamie Robinson und dem hitzköpfigen, aber loyalen Mark Gordon unterstützt. Zusammen werden diese fünf jungen Kadetten ausgewählt, um das Voltes Team zu bilden und die Volt-Maschinen zu steuern, um den Planeten zu verteidigen.

Die Bildung des Teams hat eine tiefere, verborgene Geschichte. Jahre vor der Invasion wurde ein wohlwollender boazanischer Prinz namens Hrothgar zum nächsten Herrscher auserwählt, aber von dem ehrgeizigen Zambojil verraten, der den Thron an sich riss. Zur Flucht gezwungen, stürzte Hrothgar auf der Erde ab, wo er von einer menschlichen Frau namens Mary Ann gerettet wurde und den Namen Ned Armstrong erhielt. Sie verliebten sich und bekamen drei Söhne: Steve, Big Bert und Little Jon. Während er seine Familie großzog, half Ned auch den Führern der Erde beim Bau von Camp Big Falcon und beim Entwurf von Voltes V als Waffe gegen das Imperium, von dem er wusste, dass es ihm eines Tages folgen würde. Dann verschwand er auf mysteriöse Weise und kehrte nach Boazania zurück, um seinen Widerstand gegen Kaiser Zambojil fortzusetzen.

Die anfängliche Invasion wird vom arroganten Prinzen Zardoz, dem Sohn des Usurpators Zambojil, angeführt. Während Zardoz riesige mechanisierte Monster, bekannt als Beast Fighters, auf die Erde loslässt, erringt das neu gebildete Voltes Team seinen ersten Sieg. Die Serie folgt ihren intensiven Kämpfen, der Entwicklung ihrer Kampftechniken wie der charakteristischen „Butterfly Return“, und den wachsenden Bindungen und Rivalitäten unter den fünf Piloten. Ihre Mission wird durch die Entdeckung erschwert, dass die Armstrong-Brüder übermenschliche Fähigkeiten besitzen, ein Erbe ihres boazanischen Vaters.

Ein großer Handlungsbogen dreht sich darum, wie Zardoz unter dem Alias „Manuel“ in Camp Big Falcon eindringt, um die Schwächen von Voltes V zu erfahren, was zu einem angespannten Katz-und-Maus-Spiel mit dem Basiskommandanten Dr. Smith führt. Eine Tragödie ereignet sich, als die menschliche Mutter der Jungen, Mary Ann, während eines boazanischen Angriffs getötet wird, was die Brüder zwingt, ihrer Trauer zu begegnen und ihren Entschluss zu festigen. Später stürzt die Rückkehr eines Mannes, der behauptet, ihr lange verschollener Vater Ned zu sein, das Team in Aufruhr, da sie herausfinden müssen, ob er der wahre Held oder ein Betrüger ist, der geschickt wurde, um sie von innen heraus zu zerstören. Der Konflikt eskaliert von einem einfachen Kampf um das Überleben der Erde zu einem persönlichen und politischen Ringen, das enthüllt, dass Zardoz der Halbbruder der Armstrong-Jungen ist und dass der wahre Feind der tyrannische Zambojil ist. Das Voltes Team muss letztendlich nicht nur über das Schicksal ihres Planeten, sondern auch über das von Boazania selbst entscheiden.