Die Otonokizaka-Oberschule, eine traditionsreiche Schule in Tokio, steht aufgrund von Schülermangel vor der Schließung. Als die Zweitklässlerin Honoka Kōsaka erfährt, dass ihre geliebte Schule nach dem Abschluss der aktuellen Erstklässler schließen soll, sucht sie nach einem Weg, das Blatt zu wenden. Bei einem Besuch der populären UTX-Oberschule mit ihrer jüngeren Schwester erlebt Honoka die glanzvolle Darbietung der Schul-Idol-Gruppe A-RISE. Inspiriert von der Menge, die sie anziehen, und der Aufmerksamkeit, die sie generieren, ist sie überzeugt, dass die Gründung einer eigenen Schul-Idol-Gruppe der einzige Weg ist, neue Bewerber anzulocken und Otonokizaka zu retten.

Honoka überredet ihre beiden Kindheitsfreundinnen, die pragmatische Umi Sonoda und die sanfte Kotori Minami, sich ihr anzuschließen. Gemeinsam gründen sie die Idol-Gruppe μ's, ausgesprochen „Muse“. Ihr Weg ist alles andere als einfach. Die Schülerratspräsidentin Eli Ayase lehnt die Idee entschieden ab und weigert sich, sie als offiziellen Schulclub anzuerkennen. Sie kämpfen darum, weitere Mitglieder zu gewinnen, und erfahren Ablehnung von der talentierten, aber widerstrebenden Komponistin Maki Nishikino, der schüchternen Idol-Fan-Hanayo Koizumi, ihrer energiegeladenen Freundin Rin Hoshizora und der anfangs feindseligen Drittklässlerin und Idol-Enthusiastin Nico Yazawa. Jedes Mädchen hat eigene Unsicherheiten und Gründe für ihr Zögern, und die frühen Episoden konzentrieren sich auf Honokas beharrlichen Optimismus, der diese Barrieren allmählich abbaut. Ein bedeutender früher Handlungsstrang beinhaltet die Vorbereitung der Gruppe auf ihr erstes Konzert, nur um dann vor einem leeren Auditorium aufzutreten – ein vernichtender Rückschlag, der ihren Entschluss auf die Probe stellt.

Die Erzählung wendet sich, als μ's endlich neun Mitglieder erreicht und das Love Live ins Visier nimmt, einen nationalen Wettbewerb zur Ermittlung der besten Schul-Idol-Gruppe. Dieses Ziel zwingt sie, Elis anhaltenden Widerstand direkt zu konfrontieren. Es stellt sich heraus, dass Eli, eine ehemalige Balletttänzerin, Schul-Idols zunächst aufgrund ihrer eigenen schmerzhaften Erfahrungen mit der Verfolgung einer Leidenschaft abgelehnt hatte. Durch die ruhige Führung der Vizepräsidentin Nozomi Tōjō versteht Eli schließlich die Aufrichtigkeit der Bemühungen von μ's und tritt schließlich der Gruppe bei, wobei sie ihre Disziplin und Erfahrung einbringt. Während die Platzierung von μ's steigt, müssen sie intensives Training mit dem Lernen für Abschlussprüfungen in Einklang bringen, um die Schulgenehmigung für den Wettbewerb zu erhalten. Die Staffel steuert auf ihren Auftritt beim Schulfest zu, bei dem Honoka vor Erschöpfung zusammenbricht, was zu einer Krisensituation führt, die die Gruppe zwingt, ihre Prioritäten zu überdenken. Letztlich sind ihre Bemühungen erfolgreich genug, um genug Aufmerksamkeit zu generieren und Otonokizaka vor der Schließung zu bewahren, womit sie ihr ursprüngliches Ziel erfüllen, gerade als sie sich einen Platz im Love Live-Turnier sichern.