"Love Live! Sunshine!!" spielt in der fiktiven Küstenstadt Numazu in der Präfektur Shizuoka. Die Handlung dreht sich um eine Gruppe von Schülerinnen der Privatschule Uranohoshi Girls' High School, die beschließen, ein Schulidol-Gruppe zu gründen, um ihre Schule vor der Schließung zu bewahren. Inspiriert von der Erfolgsgeschichte der legendären Idol-Gruppe μ's aus Tokio, träumen die Mädchen davon, selbst als Idols bekannt zu werden und ihre Schule zu retten.

Die Protagonistin, Chika Takami, ist eine lebhafte und entschlossene Schülerin, die nach einem Besuch eines μ's-Konzerts den Entschluss fasst, selbst ein Schulidol zu werden. Zusammen mit ihrer besten Freundin, You Watanabe, beginnt sie, nach weiteren Mitgliedern für ihre Gruppe zu suchen. Sie rekrutieren Riko Sakurauchi, eine ehemalige Schülerin der Otonokizaka High School in Tokio, die aufgrund ihrer Erfahrungen mit μ's zunächst zögerlich ist, sich der Gruppe anzuschließen. Dennoch lässt sie sich von Chikas Enthusiasmus überzeugen und wird die Hauptkomponistin der Gruppe.

Weitere Mitglieder der Gruppe sind die schüchterne Kanan Matsuura, die selbstbewusste Dia Kurosawa und ihre jüngere Schwester Ruby, die ein großer Fan von μ's ist. Später stoßen auch die energiegeladene Hanamaru Kunikida, die exzentrische Yoshiko Tsushima und die ruhige Mari Ohara zur Gruppe hinzu. Zusammen bilden sie die Idol-Gruppe Aqours (ausgesprochen "aqua"), die sich dem Ziel verschreibt, durch ihre Musik und Auftritte die Popularität ihrer Schule zu steigern.

Die Serie zeigt die Herausforderungen, vor denen die Gruppe steht, darunter interne Konflikte, die Suche nach einer eigenen Identität jenseits des Vorbilds μ's und die Bewältigung von Wettbewerben wie dem Love Live!, einem landesweiten Schulidol-Wettbewerb. Die Mädchen müssen lernen, als Team zusammenzuarbeiten, ihre individuellen Stärken zu nutzen und ihre Träume zu verfolgen, während sie gleichzeitig die Zukunft ihrer Schule sichern.

Die Charaktere entwickeln sich im Laufe der Serie weiter, wobei jeder ihre eigenen Motivationen und persönlichen Herausforderungen hat. Die Handlung betont Themen wie Freundschaft, Durchhaltevermögen und die Bedeutung, eigene Wege zu gehen, ohne sich ausschließlich an Vorbildern zu orientieren. Die Serie kombiniert humorvolle Momente mit emotionalen Szenen, die die Bindungen zwischen den Charakteren vertiefen und ihre gemeinsame Reise als Schulidols beleuchten.