In einem kleinen, chaotischen Büro, bekannt als die PokéSun Company, arbeitet ein Team aus Komikern und verkleideten Pokémon als die exzentrischsten Forscher der Welt. Die Sendung verbindet Wiederholungen der animierten Abenteuer von Ash und Pikachu mit originalen Live-Action-Sequenzen, die diese Live-Action-Crew zeigen. Der zentrale Konflikt der Live-Action-Teile dreht sich selten um die Rettung der Welt; stattdessen ist es der andauernde, oft absurde Kampf des Unternehmens, Inhalte zu produzieren, triviale Probleme zu lösen und die neuesten Pokémon-Spiele, -Karten und -Merchandise-Artikel zu bewerben.

Die Hauptbesetzung besteht aus einem Ensemble japanischer Fernsehpersönlichkeiten und Suit-Actors. Die menschlichen Moderatoren umfassen die energiegeladene Persönlichkeit Shoko Nakagawa, das Comedy-Duo TIM und das Comedy-Trio Robert. Ihnen schließt sich eine Gruppe stummer aber ausdrucksstarker verkleideter Pokémon an: der selbstwichtige Direktor Lucario, der über Schilder kommuniziert; der aufgeweckte Nachrichtenreporter Chimchar; und ein trickreiches Sableye, das Chaos verursacht. Spätere Episoden zeigen auch einen tollpatschigen Professor Red, der bizarre Maschinen erfindet, die die Crew testen soll. Das Setting der Show ist eine Mischung aus einem farbenfrohen Studio und verschiedenen realen Schauplätzen in ganz Japan, wo die Moderatoren auf Missionen gehen.

Die Erzählung entfaltet sich durch wiederkehrende wöchentliche Segmente anstatt einer einzigen durchgehenden Handlung. Im Pokémon Daisuki Project werden Robert und Lucario auf vage, Pokémon-bezogene Botengänge geschickt, wie etwa das Erlernen von Aura-Kräften aus dem Lucario-Film oder das Cosplayen von Spielcharakteren, um an lokalen Veranstaltungen teilzunehmen. Die Pokémon Game Arena lädt kindliche Gäste ein, gegen die Moderatoren in offiziellen Videospielkämpfen mit Wettkampfregeln anzutreten; wenn das Kind gewinnt, kann es Pokémon mit dem Erwachsenen tauschen. Ein denkwürdiger Handlungsbogen drehte sich darum, dass Direktor Lucario depressiv wurde, weil er keine Aura-Fähigkeiten wie ein echter Lucario einsetzen konnte, was das Team auf eine sentimentale Reise zum Pokémon Card Laboratory führte, um sie zu bitten, eine Sammelkarte basierend auf ihm zu erstellen. Die Show war auch die erste Ausstrahlungsquelle für große Spielankündigungen, insbesondere für Pokémon HeartGold und SoulSilver, obwohl sie diese Neuigkeiten im Rahmen von Slapstick-Komödie und Seifenopern-artigem Melodram präsentierte. Die Serie endete im September 2010 und wurde danach mit neuer Besetzung und Maskottchen als Pokémon Smash! neu aufgelegt.