Die OVA von *To Love-Ru* setzt die Geschichte des ursprünglichen Mangas und der ersten Anime-Adaption fort und vertieft die Beziehungen zwischen den Hauptcharakteren. Die Handlung dreht sich um Rito Yūki, einen normalen Highschool-Schüler, dessen Leben sich drastisch ändert, als er auf die außerirdische Prinzessin Lala Satalin Deviluke trifft. Lala flieht von ihrem Heimatplaneten, um einer arrangierten Hochzeit zu entgehen, und landet zufällig in Ritos Badewanne. Sie beschließt, bei ihm zu bleiben, und bringt damit Chaos in sein Leben, da sie oft unabsichtlich peinliche Situationen verursacht.

Die OVA besteht aus mehreren Episoden, die lose miteinander verbunden sind und sowohl humorvolle als auch romantische Elemente enthalten. Eine der Episoden zeigt, wie Lala versucht, Rito näherzukommen, indem sie ihn in verschiedene außerirdische Technologien verwickelt, die oft schiefgehen. Eine andere Episode konzentriert sich auf Haruna Sairenji, Ritos heimliche Liebe, die mit ihren Gefühlen für ihn kämpft, während sie gleichzeitig Lalas Anwesenheit akzeptieren muss. Die Dynamik zwischen den Charakteren wird durch weitere Figuren wie Lalas Schwestern Nana und Momo Deviluke sowie die katzenartige Außerirdische Mea Kurosaki erweitert, die alle ihre eigenen Absichten und Gefühle in die Mischung einbringen.

Die Handlung bleibt leicht und humorvoll, mit einem Schwerpunkt auf slapstickartigen Komödien und romantischen Verwicklungen. Rito findet sich oft in kompromittierenden Situationen wieder, die durch Lalas naive und unbedachte Handlungen entstehen. Gleichzeitig wird seine Beziehung zu Haruna durch Lalas Anwesenheit und seine eigene Schüchternheit erschwert. Die OVA bietet eine Mischung aus Science-Fiction-Elementen, romantischen Spannungen und komödiantischen Momenten, die die Grundstimmung der Serie widerspiegeln. Die Charaktere bleiben ihren ursprünglichen Persönlichkeiten treu, wobei Lala als lebensfrohe und gutherzige Prinzessin und Rito als sympathischer, aber oft überforderter Protagonist im Mittelpunkt stehen.