"To Love-Ru Darkness" ist eine Fortsetzung der ursprünglichen "To Love-Ru"-Serie und vertieft die Handlung um den Protagonisten Rito Yūki und seine chaotischen Beziehungen zu den weiblichen Charakteren, insbesondere zu Lala Satalin Deviluke und ihrer Schwester Momo. Die Serie spielt in einer Welt, in der Rito, ein normaler Schüler, durch Zufall in romantische und oft peinliche Situationen mit außerirdischen Mädchen gerät. Lala, eine Prinzessin vom Planeten Deviluke, hat sich in Rito verliebt und lebt nun bei ihm auf der Erde, was zu zahlreichen komödiantischen und romantischen Verwicklungen führt.

In "To Love-Ru Darkness" rückt Momo Deviluke stärker in den Fokus. Momo, Lalas jüngere Schwester, entwickelt Gefühle für Rito und beschließt, einen Harem für ihn zu schaffen, um seine Zuneigung zu gewinnen. Sie glaubt, dass Rito, obwohl er Lala liebt, nicht in der Lage ist, sich für eine Beziehung zu entscheiden, und sieht in einem Harem die Lösung, um alle glücklich zu machen. Momo manipuliert geschickt die Situationen, um Rito näher an die anderen Mädchen heranzuführen, darunter Haruna Sairenji, Yui Kotegawa und Nana Astar Deviluke.

Die Handlung wird durch die Einführung eines neuen Charakters, Nemesis, weiter kompliziert. Nemesis ist eine mysteriöse, formwandelnde Kreatur, die sich mit Momo verbündet, um Ritos Harem zu fördern. Gleichzeitig wird die Bedrohung durch die sogenannte "Deviluke-Erbfolge" thematisiert, da Lalas Vater, der König von Deviluke, plant, seinen Thron an einen seiner Töchter zu übergeben. Dies führt zu politischen Intrigen und Konflikten, die auch Rito und seine Freunde betreffen.

Die Serie kombiniert romantische Komödie mit ecchi-Elementen und einer Prise Science-Fiction. Die Dynamik zwischen den Charakteren wird durch Momos Bemühungen, Ritos Harem zu erweitern, und durch die emotionalen Konflikte der weiblichen Charaktere geprägt. Rito bleibt dabei oft passiv und reagiert eher auf die Ereignisse, als sie aktiv zu gestalten, was zu vielen humorvollen und manchmal dramatischen Momenten führt.

"To Love-Ru Darkness" baut auf den etablierten Charakteren und Beziehungen der Vorgängerserie auf, vertieft jedoch die Handlung durch Momos Ambitionen und die Einführung neuer Konflikte. Die Serie bleibt ihrem Stil treu, bietet aber auch neue Entwicklungen, die die Beziehungen zwischen den Charakteren weiter verkomplizieren und vertiefen.