Zwei Wesen vom Planeten Maron, der junge Prinz Meru und sein treuer Begleiter Maru, trieben vor langer Zeit zur Erde, nachdem ihre Invasionsflotte verloren ging. Sie vergaßen allmählich ihre ursprüngliche Mission und ließen sich friedlich in der Tiefsee nieder, gaben aber nie den Wunsch auf, ihr Unterwasserreich wieder aufzubauen, indem sie die stärkste und gütigste Prinzessin der Welt fanden.

Ihre Suche führt sie zu Natsumi Hinata, der temperamentvollen und fähigen älteren Schwester des Haushalts, in dem Sergeant Keroro, der Anführer des Keroro-Zugs, stationiert ist. Mithilfe eines mächtigen Geräts namens Mer Ball, das Träume und Erinnerungen in die Realität manifestieren kann, entführt Meru Natsumi und bringt sie in ein prächtiges Schloss in der Tiefsee, mit der Absicht, sie zu seiner Prinzessin zu machen. Um dem immensen Wasserdruck entgegenzuwirken und ihre Freundin zu retten, entwickelt Kururu spezielle Schutzausrüstung und Unterwassermaschinen, die es dem Keroro-Zug ermöglichen, in die Tiefen des Ozeans vorzudringen.

Bei ihrer Ankunft im Unterwasserreich entdeckt der Zug, dass die Stadt und das Schloss Projektionen von Natsumis eigenen Erinnerungen sind, insbesondere eines Einkaufszentrums aus ihrer Kindheit, in dem sie sich einst verloren und einsam fühlte. Während sie in dieser traumhaften Welt mit großen Ehren behandelt wird, beginnt Natsumi, Merus Einsamkeit und die Gefühle seines loyalen Dieners Maru zu verstehen, der heimlich tiefe Zuneigung für den Prinzen hegt. Als Merus Plan eskaliert und er die gesamte Erde in einen Wasserplaneten wie seinen verlorenen Heimatplaneten verwandeln will, muss der Keroro-Zug kämpfen, um Natsumi zu befreien und ihn aufzuhalten. Am Ende hilft Natsumi durch ihr Mitgefühl und Verständnis Maru, ihren eigenen Wert zu erkennen, und Maru wird die wahre Prinzessin, die mit Prinz Meru zurück ins All fliegt, um gemeinsam ihr Königreich wieder aufzubauen.

Der Film enthält auch eine kurze Begleitgeschichte, die die Kindheit des Keroro-Zugs erforscht und das Geheimnis von Kururus markantem gelben Körper enthüllt.