Die Geschichte beginnt, als Fuyuki Hinata und das Keroro-Platoon in die antike Bergstadt Machu Picchu in Peru reisen, um deren Ruinen zu erkunden. Während ihrer Expedition löst der unglückliche Sergeant Keroro versehentlich eine versteckte Falle aus, die die Gruppe in eine geheime Kammer führt. In der Mitte des Raumes steht ein großer blauer Kristall auf einem Sockel, in den ein Schlüssel gesteckt ist. Als Keroro sich gegen den Schlüssel lehnt, aktiviert er eine mysteriöse Maschine, die den gesamten Tempel heftig erzittern lässt.

Während die Gruppe aus der einstürzenden Struktur flieht, erhascht Fuyuki einen kurzen Blick auf ein leuchtendes, geheimnisvolles Mädchen mit Flügeln, das regungslos in der Kammer steht. Er muss fliehen, bevor er weiter nachforschen kann, und die Gruppe kehrt nach Tokio zurück, wobei Fuyuki die rätselhafte Gestalt nicht vergessen kann.

Zurück in der Stadt taucht eine neue und furchterregende Bedrohung ohne Vorwarnung auf. Ein mächtiger Alien-Krieger erscheint, der Keroro wie aus dem Gesicht geschnitten ist, jedoch mit einem weitaus skrupelloseren und kompetenteren Auftreten. Dieser Dunkle Keroro trifft mit seinem eigenen Elite-Trupp von Untergebenen ein, darunter ein von Sun Wukong inspirierter Kämpfer und ein ehemaliger Vorgesetzter von Giroro. Anders als das faule Keroro-Platoon ist Dunkler Keroro eine überlegene Kopie, die sofort mit einer groß angelegten, effizienten Invasion der Erde beginnt, indem sie fortschrittliche Technologie und Gedankenkontrolle einsetzt. Das Keroro-Platoon muss nun ihre üblichen Pläne und häuslichen Streitereien beiseitelegen, um sich ihrer bisher persönlichsten Herausforderung zu stellen: einem Kampf gegen ihr eigenes dunkles Spiegelbild. Das Schicksal des Planeten hängt davon ab, ob der ursprüngliche Keroro seine überlegene Kopie aufhalten kann, während sich das Geheimnis des Mädchens im Kristall als tief mit dem Konflikt verbunden erweist.